铀是对环境非常危险的污染物,在环境中的铀大部分是铀矿开采、核能生产、煤炭开采、磷矿开采、化肥生产及应用等活动中产生的。铀作为一种污染物进入人类食物链,在进入人体后可以通过肾脏的过滤去除或沉积到目标器官,但大多数铀积聚并沉积在骨骼中,因生物半衰期长,所以毒性明显。因此,不管是从人类健康和生态环境考虑,还是从核能的可持续发展的角度出发,快速去除和提取环境中的铀是一个迫在眉睫的全球性问题。去除和提取水体环境中铀的方法有很多种,其中吸附法具有经济、绿色环保、高效等优点。核壳结构材料由于其独特的结构特性,近几年已经有许多研究将其应用于废水中放射性核素铀的吸附,表现出很大的应用潜力。利用引入含有含氮官能团的偶氮胂Ⅲ、聚乙烯亚胺、聚苯胺,通过化学原位聚合法、水热合成等方法制备多种核壳结构纳米复合材料,有望成为吸附铀的新型功能性吸附材料。目的:通过比较未改性吸附材料与氮基改性后的吸附材料对放射性核素铀的吸附性能,探讨氮基的引入是否提高新型功能性吸附材料的吸附量及吸附效率。采用静态批量吸附法研究氮基改性功能性吸附材料对铀酰离子的吸附能力与性能,并确定其最优吸附条件;对氮基功能性吸附材料对铀酰离子的吸附动力学进行研究;采用Langmuir和Freundlich等温吸附模型拟合吸附数据;对改性后吸附材料的元素组成、官能团及结构进行表征;为今后高效去除铀酰离子的核壳结构纳米复合材料的制备提供理论依据。方法:利用引入含氮官能团的偶氮胂Ⅲ、聚乙烯亚胺、聚苯胺,通过化学原位聚合法、水热合成等方法制备多种核壳结构纳米复合吸附材料,用于吸附含铀废水中的铀酰离子;通过微量铀分析仪研究氮基功能性吸附材料对铀酰离子的吸附行为;利用透射和扫描电子显微镜观察吸附材料的微观结构和形态;通过XPS分析吸附材料的元素组成、原子结构及化学键;通过BET分析改性前后吸附材料的孔径和比表面积变化;通过FT-IR分析吸附材料可能含有的官能团;通过XRD分析吸附材料的结晶度及结构;通过VSM分析吸附材料的磁性。结果:1.通过把偶氮胂Ⅲ(Arsenazo Ⅲ)附着在氧化石墨烯薄片上,含氮官能团与氧化石墨烯上的游离羟基有效结合,成功地制备了GO/Arsenazo Ⅲ复合材料。该材料吸附铀酰离子的最适pH为5,最大吸附容量可达200 mg/g。同时温度也会影响GO/Arsenazo Ⅲ对铀酰离子的吸附,且吸附动力学研究符合准二级动力学模型。此外,GO/Arsenazo Ⅲ对UO22+的吸附符合Langmuir等温吸附模型。2.采用浸渍法使偶氮胂Ⅲ嵌入到介孔二氧化硅SBA-15的孔道中,然后对其包覆一层TiO₂,成功合成了偶氮胂Ⅲ@SBA-15@TiO₂复合吸附材料。对铀酰离子的最优吸附时间为40 min,最优pH为4.5,最大吸附量为277.8 mg/g。吸附平衡研究符合Langmuir等温模型;最佳条件下的动力学数据表明,吸附遵循准二级动力学模型。吸附-解吸循环实验表明复合吸附材料可重复使用。3.采用化学原位聚合方法,通过选用聚苯胺(PANI)对CuFe₂O₄纳米颗粒进行改性,成功制备了氮基功能化的CuFe₂O₄磁性纳米颗粒吸附材料(CuFe₂O₄/PANI)。当pH=4时,CuFe₂O₄/PANI吸附材料对水溶液中U(Ⅵ)吸附效果较好,最大吸附量为322.6 mg/g,CuFe₂O₄/PANI的吸附性能高于CuFe₂O₄纳米颗粒。吸附过程符合拟二级动力学方程和Langmuir等温吸附模型。CuFe₂O₄/PANI具有较好的稳定性与重复再生性,循环使用五次后其吸附能力还能保持在170 mg/g以上。4.采用共沉淀技术制备CuFe₂O₄纳米颗粒,利用含氮基的聚乙烯亚胺及磁性CuFe₂O₄纳米颗粒,成功合成了CuFe₂O₄@SiO₂/PEI磁性纳米复合材料。CuFe₂O₄@SiO₂/PEI表现出较好的磁性和稳定性,对铀酰离子的最大吸附量可达238.1 mg/g。吸附过程符合拟二级动力学方程和Langmuir等温吸附模型。循环再生实验结果表明,CuFe₂O₄@SiO₂/PEI吸附材料可重复利用。结论:1.通过偶氮胂Ⅲ改性的氧化石墨烯薄片上含有大量能与铀酰离子发生强络合作用的氮基,GO/Arsenazo Ⅲ对铀酰离子的最大吸附量可达到200 mg/g,吸附量高于氧化石墨烯。2.通过浸渍法成功合成了一种具有高比表面积和高U(Ⅵ)吸附能力的功能化偶氮胂Ⅲ@SBA-15@TiO₂复合吸附材料,是去除废水中U(Ⅵ)的高效吸附材料。在pH为4.5的条件下,最大吸附容量为277.8 mg/g,具有良好的吸附性能,是一种有前途、高效且可重复利用的去除废水中铀酰离子的吸附材料。3.通过化学原位聚合方法对CuFe₂O₄纳米颗粒进行氮基功能化,合成CuFe₂O₄/PANI吸附材料。提高了对铀酰离子的吸附性能。当pH为4时,CuFe₂O₄/PANI吸附材料对水溶液中U(Ⅵ)吸附效果较好,且具有较好的重复再生性与稳定性,有望成为有应用前景且无二次污染的铀酰离子吸附材料。4.通过合成后修饰的方法对磁性CuFe₂O₄纳米颗粒进行氮基功能化,合成的CuFe₂O₄@SiO₂/PEI磁性纳米复合材料用于吸附水溶液中的铀酰离子,提高了对铀酰离子的吸附性能。吸附材料具有良好的再生性能,可以作为一种从废水中去除铀的潜在吸附材料。