核能因其能量密度高和CO2排放量低的特点而受到了广泛关注。铀是常用的核燃料,铀矿开采、加工及核实验等过程中不可避免会向环境中释放铀。铀具有放射性和化学毒性,会引起环境污染,影响人类的身心健康,因此铀的去除分离至关重要。目前处理含铀废水的方法包括蒸发浓缩法,溶剂萃取法,吸附法和化学沉淀法等等。虽然这些方法在一定程度上取得了较好的结果,但是也存在一定的缺陷。例如蒸发浓缩法耗能大、溶剂萃取法需要消耗大量的有机试剂、吸附法的吸附容量有限,且吸附后的铀污染物可能会再次释放到水环境中引起二次污染、化学沉淀法不适用于稀溶液。易溶的U(Ⅵ)和微溶的U(Ⅳ)是自然环境中铀的主要存在形式。将可溶的U(Ⅵ)还原为微溶的U(Ⅳ)是有效减少铀污染的方法。目前已报道的还原去除U(Ⅵ)的方法包括化学还原法,生物还原法和光催化还原法。在这些方法中光催化还原法因其简单,绿色,高效的特点逐渐成为研究的热点。然而,目前光催化还原去除U(Ⅵ)的技术尚处于起步阶段。迫切需要开发简单高效实用性强的光催化体系去除U(Ⅵ)。本论文通过设计筛选光催化还原U(Ⅵ)体系,依次成功实现了全光谱去除U(Ⅵ),可见光及可见光无需任何空穴捕获剂的情况下U(Ⅵ)的高效去除。具体内容如下:1、通过超声分散法构建了 g-C3N4/TiO2复合材料,首次将其应用于全光谱下光催化还原去除U(Ⅵ)。g-(C3N4和TiO2之间能级是匹配的,二者复合后构建了Ⅱ型异质结。这种特殊结构增强了电子空穴对的分离效率,因此g-C3N4/TiO2复合材料相对于g-C3N4和TiO2具有更好的光催化活性。最优比例的g-C3N4/TiO2复合材料光催化去除U(Ⅵ)的表观速率常数是的TiO2的3.9倍。此外,pH,U(Ⅵ)浓度,光源类型,空穴捕获剂和金属离子都会对g-C3N4/TiO2复合材料光催化去除U(Ⅵ)的效率产生影响。2、首次以ZnFe2O4为催化剂,开发了一种简单、高效且适用的光催化体系,用于可见光条件下光催化还原去除U(Ⅵ)。通过改变反应条件,成功制备了颗粒状,棒状和微球状的ZnFe2O4。在可见光下,这些不同形貌的ZnFe2O4可以高效光催化还原去除U(Ⅵ),其光催化活性顺序是为棒状>微球状>颗粒状。其中棒状ZnFe204在60 min光照时间内,以较小的催化剂用量(0.2g/L),对50mg/L的U(Ⅵ)去除率达到了 98%。同时以棒状ZnFe204作光催化剂,探讨了催化剂用量,空穴捕获剂(CH3OH)用量和pH值对光催化还原U(Ⅵ)性能的影响。随后,通过XPS,Mott-Schottky和光电流测试探讨光催化还原U(Ⅵ)的机理,结果表明在光催化作用下U(Ⅵ)成功被还原U(Ⅳ),甲醇的加入有利于光催化还原去除U(Ⅵ)。此外,棒状ZnFe2O4具有良好的光催化稳定性和磁性分离特性。这些结果表明棒状ZnFe2O4在放射性环境修复方面具有潜在应用前景。3、利用静电自组装法合成了 2D/1D Ti3C2/CdS,并首次将其应用于可见光去除U(Ⅵ),实现了不需要任何空穴捕获剂的条件下可见光高效去除U(Ⅵ)。1D CdS纳米棒随机分散在2D Ti3C2纳米片上,形成了 2D/1D的独特结构。最优比例的Ti3C2/CdS复合材料相对于CdS具有更大的比表面积,更高的光利用率和电子空穴对分离效率,因此表现出更好的光催化去除U(Ⅵ)活性。此外,Ti3C2/CdS相对于CdS具有更好的光照稳定性。Ti3C2是双功能助剂,既可以增强CdS的光催化活性,同时还可以减少CdS的光腐蚀。值得注意的是,最佳比例的Ti3C2/CdS催化剂在弱碱性条件下经过40分钟的可见光照射后,在没有任何空穴捕获剂的情况其光催化还原U(Ⅵ)容量达到了 500mg/g,明显优于相同条件下其它已经报道的催化剂。同时无论在弱酸性、中性还是弱碱性条件下,Ti3C2/CdS催化剂均具有优异的光催化还原去除U(Ⅵ)的性能。以上结果表明Ti3C2/CdS复合材料是简单,经济其高效的光催化剂。本文首先以g-C3N4/TiO2作催化剂,实现了全光谱下对U(Ⅵ)的高效去除。然后以ZnFe2O4作光催化剂,CH3OH作空穴捕获剂,开发了可见光下去除U(Ⅵ)的体系。最后以Ti3C2/CdS做催化剂,实现了无空穴捕获剂条件的可见光下去除U(Ⅵ)。以上研究为放射性污染物的去除提供了新思路。