铁/锰矿石垂直潜流人工湿地处理含抗生素废水的效果及机制研究摘要
磺胺类药物(SAs)具有良好的预防、治疗细菌感染的广谱抗菌活性以及成本低廉、易于制取的优点,被广泛应用于兽医学和人类医学,但与此同时也引发了较为严重的环境污染问题。磺胺甲恶唑(SMX)和甲氧苄啶(TMP)是两种常见的SAs,由于具有水溶性强、持久性强且难以被微生物降解的特点,在污水处理厂尾水和出水中被频繁检出。人工湿地具有建设费用低、运维管理方便和美化环境等优点,已被广泛用于污水处理厂深度处理工艺,以去除尾水中残留的微量有机污染物,然而也存在效率不高等问题。铁/锰氧化物具有较强的离子交换、吸附和氧化等性能,可在铁/锰氧化还原菌的作用下实现“高价-低价-高价”的铁/锰循环,并且由于铁/锰矿石种类繁多、开采提炼成本低廉,近年来成为水处理领域滤料、基质的优质选择,但关于铁/锰矿石人工湿地处理含SMX和TMP废水的研究较少。本研究构建了铁/锰矿石上升流垂直潜流人工湿地,探究其对COD、TP、TN和NH4+-N等常规污染物以及SMX和TMP两种SAs的去除效能,探究SAs的加入对湿地系统去除常规污染物的影响,考察铁/锰矿石湿地对污染负荷提升的抗压性能以及应对SAs加入带来影响的缓冲性能,并进一步探究污染物的去除机理。本研究得到的主要结论如下:(1)铁/锰矿石添加显著提高了上升流垂直潜流人工湿地对COD、NH4+-N、NO3--N、TN和TP等常规污染物的去除效能。褐铁矿的添加显著提高了 NO3--N的去除效能,铁矿组对NO3--N的平均去除率达到64.27%,高于锰矿组(60.35%)和对照组(39.50%)。锰矿砂的添加提高了人工湿地对COD、NH4+-N、TN和TP的去除效能,其中,锰矿组对COD、NH4+-N、TN的平均去除率分别为83.59%、75.53%、68.50%,略高于铁矿组(79.76%、72.62%、66.45%),显著高于对照组(73.75%、60.53%、51.85%);锰矿组对TP的去除率高达78.15%,显著高于铁矿组(48.71%)和对照组(32.56%)。此外,对COD、NH4+-N、TN这三类污染负荷提升的冲击抗压效能,锰矿组略高于铁矿组,铁/锰组均高于对照组。(2)SAs的加入对三组人工湿地COD、TP的去除效能影响较小,但铁/锰矿石加入提高了系统的缓冲能力。SAs的加入显著抑制了 TN和NH4+-N的去除率并显著提高了 NO3--N的去除效能。SAs加入对NH4+-N去除效能带来的影响,锰矿组展现出更强的缓冲性能,铁矿组则在NO3--N的去除效能中展现了更强的缓冲性能。(3)铁/锰矿石提高了人工湿地系统对SAs的去除效能。对于SMX的去除,铁矿组(83.72%)和锰矿组(77.85%)略高于对照组的(71.26%);对TMP的去除,铁矿组(77.45%)和锰矿组(65.83%)显著高于对照组的(50.44%)。另外,还在湿地系统的不同高度均检测到抗性基因sul1,sul2和drfV以及一个整合酶基因intl1的存在。SAs的加入显著提高了耐药细菌的相对丰度。对铁/锰矿石人工湿地系统的出水进行了生态毒性评价,未观察到湿地出水对发光细菌和小球藻的生态毒性。(4)铁/锰矿石的添加在湿地中促进了铁/锰循环的进行(包括根表铁锰胶膜膜的生成),而循环过程促进了人工湿地对氮和SAs的去除效率。褐铁矿增加了微生物多样性,铁/锰矿石的添加不仅增加了变形菌门的相对丰度,还增加了硝酸盐依赖型铁/锰氧化菌的相对丰度并进一步强化了反硝化的进行。SAs降解菌在铁/锰矿组的褐铁矿层和锰矿砂层相对丰度均高于对照组,促进了 SAs的微生物降解过程。SAs的添加影响了微生物群落结构,使得绿弯菌门和gamma-变形菌的丰度增加,放线菌门和alpha-变形菌门丰度降低。
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