钙钛矿/石墨炔复合纳米材料的制备及光催化CO2还原性能的研究摘要
在过去的一个世纪里,化石燃料的过度消耗导致了二氧化碳(CO2)的过度排放,从而引发了全球变暖等一系列环境问题。然而,CO2被认为是一种廉价、安全和丰富的碳源,如果可以将其转化为有价值的能源燃料,不仅可以缓解温室效应,而且有助于缓解能源危机。金属卤化物钙钛矿纳米晶体(MHP)具有良好的光吸收能力、廉价的制造成本及合适的能带结构,可以同时实现光催化CO2还原与理想的水氧化,在实际的人工光合作用领域显示出巨大的潜力。然而,MHP的离子性质严重降低了它们在含水反应体系中的稳定性。其次,缺乏有效的催化位点和较差的电荷分离效率也导致了它们较低的光催化活性。本论文围绕这两个问题,开展了以下两方面的工作:(1)我们采用简单的微波合成方法,在预先合成的卤化钙钛矿Cs Pb Br3纳米晶体表面原位包裹石墨炔(GDY)薄层,制备出一系列Cs Pb Br3@GDYX(X=0.1,0.3,0.5)复合纳米晶材料,并用作还原CO2的光催化剂。在GDY的保护下,基于Cs Pb Br3的光催化剂在含水体系中的稳定性得到了显著提高。同时GDY还可以充当空穴传输层,促进光生空穴从Cs Pb Br3向GDY的转移,从而抑制电子空穴复合。通过优化后的Cs Pb Br3@GDY0.3具有最优的光催化CO2至CO性能,可达10.2μmol g-1 h-1,以及至少36小时的光催化稳定性。(2)石墨炔作为一种新型碳的同素异形体,含有丰富的sp杂化碳和孔结构,可以作为金属物种沉积的良好衬底。我们通过对Cs Pb Br3@GDY0.3进行表面负载钴金属位点,实现了快速的光生成电子转移。得益于活性位点的增加和光生载流子分离效率的改善,光催化CO2还原的性能得到明显提升。在不添加传统牺牲还原剂,基于水作为电子源的光催化CO2还原反应中,钴负载的催化剂的CO的产率可达27.7μmol g-1 h-1,相对于纯Cs Pb Br3纳米晶体提高了约8倍。这项工作为提高金属卤化物钙钛矿纳米晶体的稳定性和活性提供了一种行之有效的策略,并拓宽了其在能量转换领域的应用。
|
@ 2023 版权所有 中国地质图书馆 (中国地质调查局地学文献中心)
京ICP备 05064591号 京公网安备11010802017129号
建议浏览器: 火狐、谷歌、微软 Edge、不支持 IE