步入21世纪后,随着多接受等离子体质谱仪(MC-ICP-MS)的出现和同位素测试技术的进步,一系列新兴的金属稳定同位素(如Li、Mg、K、Ba、Zn、Cu)得到迅速发展。风化作用是地表控制物质迁移的重要地质作用,而大陆岩石风化伴随碱金属、碱土金属(Li、Mg、K、Ba)的大量淋失迁移。因而,地表各个地质储库中观察到了显著的碱金属、碱土金属(Li、Mg、K、Ba)同位素分馏,这些同位素在大陆风化过程中的分馏行为成为同位素地球化学的前沿课题。Li元素作为最轻的碱金属元素,具有两个稳定的同位素6Li和7Li。巨大的质量差和富集于硅酸盐等独特性质使得Li同位素成为示踪大陆硅酸盐风化过程的有力工具,吸引了众多研究者的目光。目前对硅酸盐风化过程的Li同位素行为的研究主要集中在实验室模拟实验和自然风化剖面上得出一些结论。主要体现在岩石溶解过程不会导致Li同位素分馏,次生黏土矿物优先吸附6Li会导致强烈的Li同位素分馏。自然界风化剖面观察到硅酸盐风化过程明显的Li同位素分馏。然而,不少硅酸盐风化壳具有显著比未风化基岩高的δ7Li值和实验室吸附实验研究结果相矛盾,且无法解释河水、海水比大陆上地壳显著重的Li同位素组成。硅酸盐风化过程的Li元素和同位素行为和降水、温度等重要的风化条件之间的关系缺乏相关研究。不同岩性的硅酸盐风化过程的Li同位素行为对比亦未见报道。因此,本博士论文基于以上科学问题,选取了系列典型的硅酸盐风化剖面进行了详细的Li同位素研究。本论文首先对广东的雷琼玄武岩风化壳及当地降尘、河流水等进行了 Li同位素研究。雷琼玄武岩风化壳位于热带亚热带季风区,气候湿热,风化壳经历了强烈的风化淋溶,碱金属、碱土金属等易迁移元素淋失殆尽,风化壳主要由三水铝石、赤铁矿等次生黏土矿物构成,是典型由玄武岩发育的风化壳。通过对风化剖面的Li同位素研究,结合亚洲风沙、当地降尘、河流水等的研究表明,热带地区玄武岩强烈风化过程有明显的Li同位素分馏,玄武岩风化壳的δ7Li值低于未风化玄武岩,最大分馏值达~10‰。根据淋滤实验研究,我们提出次生黏土矿物对Li的解吸附和再吸附作用导致Li元素在剖面底部富集,且具有最轻的Li同位素组成。基于该观点结合质量守恒,我们建立了计算模型对风化壳的Li含量和同位素组成进行模拟计算,很好拟合了风化壳剖面的Li同位素组成。在雷琼玄武岩风化壳的研究基础上,本文对云南腾冲、内蒙古阿巴嘎旗、黑龙江五大连池等不同气候带新生代玄武岩发育的风化壳开展研究。以上风化壳剖面位于不同气候带,降水、温度等风化条件差异明显,为研究不同气候风化条件对硅酸盐风化过程的Li元素和同位素行为提供了良好的条件。本文通过对以上风化壳剖面的研究并结合目前前人已有研究成果,发现降水、温度均会显著影响硅酸盐风化过程的Li同位素分馏行为。当年均降水量低于1500毫米时,硅酸盐风化过程的Li同位素分馏程度随着年均降水量的增加而增加;而当年均降水量高于1500毫米时,硅酸盐风化过程的Li同位素分馏值随着年均降水量的增加而减少。研究表明,温度也会显著影响硅酸盐风化过程的Li同位素行为。当年均温度低于15℃时,硅酸盐风化过程的Li同位素分馏随着温度的升高而变大;而当年均温度高于15℃时,硅酸盐风化过程的Li同位素分馏会随着温度的继续升高而变小。此外,我们研究发现以玄武岩为代表的硅酸盐风化存在明显的海陆差异。比未风化基岩δ7Li高的风化壳均位于四周环海的海岛上,而大陆上发育的硅酸盐风化壳δ7Li均低于其未风化基岩,表明海相气溶胶、降水等海源物质输入是导致海岛硅酸盐风化壳高δ7Li值的主要原因。解决了风化壳高δ7Li值和实验室黏土矿物吸附实验结果相矛盾的问题。研究也表明硅酸盐风化是导致河水、海水δ7Li值升高,大陆上地壳Li同位素组成降低演化的主要原因。热带地区是地表风化作用最强烈的地区。因此,我们系统研究了发育在热带湿润区不同岩性的硅酸盐风化壳,研究硅酸盐岩性对其风化过程Li同位素分馏行为的影响。菲律宾位于热带地区,东邻中国南海,西靠太平洋,降水充沛,发育有大量蛇绿岩套。我们对发育在菲律宾苏里高地区的橄榄岩(超基性岩)风化壳进行了 Li同位素研究。研究表明,热带地区橄榄岩发育的风化壳经历了强烈的风化作用,碱金属、碱土金属和硅均已淋失,风化壳化学成分以氧化铝和氧化铁为主,矿物主要构成为针铁矿、赤铁矿、伊利石等。橄榄岩(超基性岩)的风化伴随着强烈的Li同位素分馏,分馏可达~12‰。含Al次生黏土矿物(如伊利石)的吸附是导致Li同位素分馏的主要原因。巴拿马位于中美洲地狭,四周多海,高温高湿,风化作用强烈。本文对该地区的两件风化辉长岩(基性-超基性)进行了小尺度剖面研究。研究表明,辉长岩风化外壳的碱金属、碱土金属等易淋失元素大量淋失,相对稳定的Al、Fe等元素在风化壳中富集,原生矿物溶解,次生矿物大量生成。风化外壳的Li被淋失,次生黏土矿物的吸附导致风化外壳δ7Li值明显低于未风化辉长岩,分馏达~9‰,表明辉长岩(基性-超基性)的风化伴随着元素的淋失和次生矿物的生成,Li同位素出现强烈的分馏。广西玉林地区位于赤道地区北缘,气候属热带、亚热带季风气候,高温多雨,风化作用强烈。我们对该地的大容山花岗岩风化壳进行了主微量和Li同位素研究。研究表明,热带地区花岗岩风化发育的风化壳主微量成分和未风化花岗岩之间没有明显差异,风化过程中Li同位素没有明显分馏,风化壳δ7Li值和未风化花岗岩δ7Li值一致。以上研究表明,岩性会显著影响硅酸盐风化过程Li同位素行为,基性超基性岩的风化过程伴随大量碱金属的丢失和次生黏土矿物生成,出现强烈的Li同位素分馏。而花岗岩等酸性岩风化过程中地球化学成分没有明显变化,Li同位素亦未出现明显分馏。