随着机动车的全面普及,其带来的环境问题也日益严重。相比于汽油车,柴油车尾气中的碳烟颗粒物(soot)含量是其30-100倍,因而有效去除柴油车尾气中soot至关重要。近年来,以壁流式蜂窝陶瓷为代表的柴油颗粒物捕集器(DPF)被广泛应用于柴油车尾气控制系统,是最有效的柴油颗粒物控制技术。Soot不断地累积会引起发动机燃烧效率降低和能量浪费。因此,当今的研究热点集中在DPF基底上负载催化剂即催化型柴油车颗粒捕集器(CDPF)试图高效降低soot的催化氧化温度,优化DPF的再生过程。铈基氧化物和钙钛矿型氧化物催化剂是极具潜力的soot氧化催化剂,被广泛关注。二氧化铈催化剂具有热稳定性好、储放氧能力强、氧化还原能力优异等优点,异原子的掺杂可进一步提高其soot催化性能。钙钛矿型氧化物催化剂也可以通过不同位点原子的掺杂,调控其电子结构和活性位点价态并保持高的热稳定性,从而实现高的soot催化氧化活性和稳定性。三维有序大孔结构可显著增加soot与催化剂的有效接触面积,从而提高soot的低温催化氧化效率。在本论文中,我们以壁流式蜂窝陶瓷为基底分别制备三维有序大孔铈基氧化物和钙钛矿氧化物负载颗粒捕集器,并用硼氢化钠还原剂对铈锆催化剂处理得到不同氧空位含量的样品,探究了氧空位对soot催化氧化活性的影响和优异soot催化氧化活性的来源。(1)结合溶胶凝胶法和模板法,成功制备了以DPF为基底的三维有序大孔铈基氧化物和钙钛矿氧化物负载颗粒捕集器,其大孔结构规整、排列紧密、尺寸均匀,具有优异的热稳定性和机械稳定性。(2)有序大孔负载颗粒捕集器表现出明显优于粉体式催化剂的soot催化氧化活性。研究表明大孔结构和活性组分共同影响soot催化氧化性能。X射线光电子能谱、氢气程序升温还原和氧气程序升温还原揭示了其优异催化活性的来源是高浓度Ce3+、吸附氧和氧空位以及低温氧化还原性和活泼的氧物种;(3)富氧空位的铈基氧化物催化剂具有更好的soot催化氧化活性。通过X射线光电子能谱、电子顺磁共振、拉曼光谱以及soot催化氧化活性测试对氧空位进行定性分析并确定了其与soot催化氧化活性的关系。