随着化石能源使用带来的环境污染问题日益严重,核能的开发与利用迫在眉睫。然而,铀矿的开采与冶炼、核泄漏事故等不可避免的产生了大量含铀废水。因此,寻找安全、经济、高效的含铀废水处理方法,对减轻环境压力、保障我国核能战略顺利实施具有重要意义。作为一类分布广泛的多功能天然有机质,腐植酸表面官能团丰富,对多种重金属离子均有较强的吸附能力,基于腐植酸的吸附法已成为地球化学和环境科学领域的研究热点。然而,如何安全高效地从水体中分离腐植酸-U(VI)复合污染物、降低吸附材料成本、避免二次污染、明晰吸附反应机理等问题仍需解决。本文以褐煤腐植酸的提取、表征、稳定性评价为基础,制备了一种易于固液分离、价格低廉、稳定性良好、吸附性能优异的磁性腐植酸纳米材料,通过系列表征分析技术、批实验、表面络合模型研究了该材料对U(VI)的吸附性能和机理。主要研究结果如下:(1)研究优化了褐煤腐植酸的提取方法,分析表征了三种褐煤腐植酸和一种商品腐植酸;评价了腐植酸样品在反应体系中的溶解性,以及金属元素在腐植酸中的赋存稳定性。结果表明,浸提剂中Na₄P₂O₇浓度与反应温度是影响腐植酸中总酸性基团含量的重要因素。总酸性基团含量从高到低依次为商品腐植酸(C-HA)>勐旺褐煤腐植酸(MW-HA)>大山寨褐煤腐植酸(DSZ-HA)>大寨褐煤腐植酸(DZ-HA)。四种腐植酸在溶液中的金属离子及TOC释放量表现不一。MW-HA和DZ-HA中金属元素的释放量均未超过饮用水限定值,DSZ-HA中Ni和C-HA中Mn元素在酸性条件下的释放量超过饮用水限定值。由于腐植酸的溶解而产生的TOC浓度从高到低依次为C-HA>DZ-HA>DSZ-HA>MW-HA。综上所述,MW-HA总酸性基团含量较高,在水体中金属释放量低、溶解性较小、结构稳定性较好。(2)研究了多种环境因素(p H、离子强度、反应时间、U(VI)初始浓度、反应温度)对腐植酸吸附U(VI)的影响;建立了腐植酸吸附U(VI)的动力学、热力学模型;通过脱附实验,探究了腐植酸的再生性能。结果表明,p H值对腐植酸吸附U(VI)有重要影响,最佳反应p H约为5.0~8.0。四种腐植酸达到吸附平衡的速度由快到慢依次为MW-HA>C-HA>DZ-HA>DSZ-HA,吸附过程符合准二级动力学模型。U(VI)吸附容量从大到小依次为MW-HA>C-HA>DSZ-HA>DZ-HA,饱和吸附容量分别为129.9、111.3、86.7、50.5 mg g^-1。U(VI)吸附等温线符合Langmuir模型,热力学参数表明吸附反应是一个自发、吸热的过程。3次吸附-脱附循环之后,MW-HA吸附容量降幅仅为10.2%。综上所述,MW-HA对U(VI)的吸附反应速率快、吸附容量大、循环再生性能良好。(3)制备了包覆有低、中、高浓度MW-HA的磁性腐植酸纳米材料(0.5 LHA-Fe₃O₄NPs、1.5 LHA-Fe₃O₄NPs、2.5 LHA-Fe₃O₄NPs),研究了多种环境因素(p H、离子强度、反应时间、U(VI)初始浓度、反应温度)对吸附性能的影响;结合XPS和表面络合模型结果,研究了U(VI)在磁性腐植酸纳米材料上的吸附机理。结果表明,MW-HA包覆可显著降低Fe₃O₄NPs的Zeta电位,减少团聚现象,提高Fe₃O₄NPs表面上含氧官能团的密度。拟合电位滴定数据显示材料表面官能团主要为羧基和酚羟基,这与FT-IR和XPS表征结果相吻合。材料饱和磁化强度最高可达59.89 emu g^-1,可实现快速固液分离,循环使用性能良好,自身结构稳定,不易产生二次污染。磁性腐植酸纳米材料吸附U(VI)的最佳p H范围为5.0~8.0,吸附反应最快可在5 min内达到平衡。0.5LHA-Fe₃O₄NPs、1.5 LHA-Fe₃O₄NPs、2.5 LHA-Fe₃O₄NPs的饱和吸附容量分别为42.5、55.6和68.7 mg g^-1。XPS数据表明,来自0.5 LHA-Fe₃O₄NPs表面的含氧官能团参与了U(VI)的吸附,且未发现U(VI)还原为U(IV)。主要原因包括初始U(VI)浓度较低、大部分U(VI)吸附至腐植酸分子而Fe₃O₄NPs参与吸附较少、Fe(II)部分氧化为Fe(III)导致还原能力下降。表面络合模型进一步说明,在0.5 LHA-Fe₃O₄NPs表面,U(VI)主要与来自MW-HA的-COOH和来自Fe₃O₄NPs的>Fe-OH络合;随着MW-HA包覆浓度的增加,磁性腐植酸纳米材料表面位点浓度增加,在1.5、2.5 LHA-Fe₃O₄NPs表面U(VI)主要与MW-HA表面的-COOH发生络合反应。(4)构建了适用于不同p H、离子强度、DIC浓度、Ca²⁺浓度、吸附剂用量条件下的表面络合模型,分析了影响模型精度的重要因素,预测了磁性腐植酸纳米材料在自然水体中对U(VI)的吸附程度。结果表明:根据反应条件的变化,UO₂(OH)⁺、(UO₂)₃(OH)₅⁺、(UO₂)₃(OH)₇^-、UO₂(CO₃)⁰、(UO₂)₂(CO₃)(OH)₃^-、UO₂(CO₃)₂^2-、Ca₂UO₂(CO₃)₃⁰、Ca UO₂(CO₃)₃^2-等U(VI)的水解物种,可在不同程度上与磁性腐植酸纳米材料位点形成表面络合物。吸附剂用量会严重影响模型计算稳定常数的精度,从吸附剂用量较低的实验中得出的稳定常数更为准确。由于DOC可与U(VI)发生络合反应,因此水样中的DOC浓度可对模型预测精度产生重要影响。在模拟水样和DOC浓度较低的自然水样中,本研究所构建的表面络合模型可准确预测U(VI)在磁性腐植酸纳米材料上的吸附程度。综上所述,本文系统评价了多种褐煤腐植酸在水溶液中的稳定性,研究了褐煤腐植酸及磁性腐植酸纳米材料对U(VI)的吸附性能;明确了磁性腐植酸纳米材料对U(VI)的吸附机理;构建了可用于磁性腐植酸纳米材料的表面络合模型,该模型可准确地模拟水环境变化带来的U(VI)物种变化,并预测U(VI)在自然水体中的吸附行为,对磁性腐植酸纳米材料的工程应用具有重要的现实意义。本文研究内容能够为褐煤腐植酸修饰的磁性纳米材料在U(VI)水污染治理等实际应用方面提供实验依据和理论支持。