黄铁矿基过氧化氢和葡萄糖电化学传感器的制备及应用

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作者翟凤阁
来源辽宁科技大学
出版年2020
摘要
电化学传感器具有选择性好、灵敏度高、响应速度快、稳定性好、可实时在线检测等优点,引起科研人员的极大研究兴趣。本文以黄铁矿为电化学传感器的基底材料,直接封装黄铁矿作为固态电极,制备过氧化氢(H2O2)无酶电化学传感器。过氧化氢是工业、医疗以及环境中广泛使用的物质,对其进行定性及定量检测具有非常重要的意义。在葡萄糖电化学传感器的制备过程中,葡萄糖氧化酶固定方式及基底材料的选择对传感器的性能有很大的影响。研究葡萄糖氧化酶在黄铁矿电极上的电催化活性,构建高灵敏度葡萄糖电化学传感器,既为葡萄糖传感器提供了新型的材料,也为黄铁矿的高附加值应用提供新的方向。黄铁矿是地球上最丰富的硫化矿物之一。它是具有立方NaCl型晶体结构的多硫化物,是自然界中发现的热力学最稳定的铁硫化物。黄铁矿本身是半导体材料,能够导电,在本课题中作为固态电极,检测过氧化氢。将黄铁矿切割、封装后,作为工作电极直接检测过氧化氢的还原电流。分别利用扫描电镜、X-射线荧光分析仪以及电化学方法对黄铁矿及电极进行表征,制备了稳定性好、线性范围宽、检测环境温和的电化学传感器。计算该传感器对H2O2的检测范围为1.0×10-5mol L-1到1.0×10-2 mol L-1,相关系数为0.997。检测限(LOD)低至8.6×10-6 mol L-1,对过氧化氢(S/N=3)的灵敏度为19.61 m A m M-1。该黄铁矿基电化学无酶传感器能够在温和的p H之下,检测过氧化氢的还原电流。葡萄糖传感器由于广泛地应用在医疗、工业以及食品业等领域,受到了科研人员的青睐。本文使用戊二醛(GA)作为偶联试剂,在黄铁矿表面利用化学偶联方法,固定葡萄糖氧化酶(GOD),制备葡萄糖传感器。通过对黄铁矿浓度、戊二醛(GA)浓度、葡萄糖氧化酶(GOD)浓度以及上述三种物质的吸附时间、电解质溶液的p H值等条件进行了考察及优化。经过实验研究,得出了最佳条件如下:黄铁矿浓度30 mg/m L,GA浓度为15%,GOD浓度为0.5 mg/m L,黄铁矿、GA、GOD最佳固定时间分别为:1 h、0.5 h、1 h;最佳电解质溶液p H为7.0。通过循环伏安法,计算该电极对葡萄糖的线性范围为:1.0×10-5-2.0×10-2mol/L,检测限为3.8×10-6 mol/L。

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