近年来,迫于环境压力与传统能源危机,探寻高性能、低成本、可持续、低污染的储能材料,已成为新能源开发与材料器件发展领域的重要话题。低维的纳米材料拥有独特的体积效应、表面效应、宏观量子隧道效应和介电限域,因此它们在储能材料、催化材料以及生物医药等领域有极高的应用前景。同时,由于材料的结构决定着材料的性质,所以对纳米材料的结构进行模拟和预测非常重要。本论文通过第一性原理计算,对一些新型低维纳米材料在碱金属离子电池电极材料中的应用做出了理论设计与预测,并对钾离子掺杂有机-无机钙钛矿材料的结构和性质进行了理论研究,本论文的主要研究内容和得到的重要结论如下:1.对过渡金属硫族化物(Transition metal dichalcogenides,TMDs)作钾离子电池的负极材料进行了系统地研究和预测,研究了十二种已经在实验中成功合成的TMDs材料。计算结果表明,钾离子在TMDs材料表面均能稳定吸附,且钾离子在单层TMDs材料上的扩散能垒都非常小,仅仅只有0.05 eV,这让钾离子在表面近乎可以实现自由扩散。而钾离子在层间的扩散能垒虽然比在单层的要大,扩散能垒在0.13 eV~0.44 eV之间,但是比锂离子和钠离子在TMDs层间的扩散能垒要小。一些TMDs材料会随着钾离子的嵌入而发生相变,相变后钾离子在1T相或者1T’相上的吸附能均有提升,且钾离子在VS2和WS2上的扩散能垒会进一步下降。我们的理论计算表明,VS2和TiS2具有最佳的OCV值(1.20~1.34 eV vs.K+/K),拥有最大的理论容量,分别为278 mA h/g和282 mAh/g。因此我们推荐二维VS2和TiS2在作为钾离子电池负极方面具有极其重要的应用前景。2.对二维层状α-MoO3作为碱金属离子电池负极材料进行了理论研究,并与3D MoO3作了系统地比较。研究发现,与体相中只有锂离子能稳定吸附不同,锂、钠、钾三种碱金属离子均能在单层MoO3上吸附,且吸附更加稳定。而对于扩散势垒,锂、钠、钾三种离子在单层MoO3表面的扩散能垒分别为0.44 eV,0.28 eV和0.22 eV,与碱金属离子在3D MoO3中的迁移能垒相比有明显的降低,说明碱金属离子在单层MoO3表面更容易发生迁移和扩散。因此,降低材料维度获取性能更好的材料是寻找更合适的碱金属离子电池电极材料的一个新的思路。3.从理论上预测了一种新型的二维钙钛矿K2PbI4结构。从声子谱中可以看出这种二维K2PbI4结构不存在虚频,因此能够稳定存在。我们进一步在3D正交相MAPbI3中掺杂K+,搭建2D/3D界面钙钛矿结构,并固定底层仅优化表面结构,我们发现随着掺杂K+浓度的增大,表面的Pb-Ⅰ键发生明显的倾斜。从成键和电子结构角度分析来看,K+进入3D钙钛矿后,会以2D K2PbI4的形式存在于3D钙钛矿表面,形成稳定性的界面结构,该计算为将来2D/3D钙钛矿材料界面结构的实验研究提供了理论基础。