伴随着经济迅猛发展,化石能源日益削减,核能因其清洁、高效等特点而得到青睐。核能的快速发展导致对铀矿开采利用的迅速增长,但同时产生大量低浓度含铀废水。纳米零价铁应用于废水中铀酰离子的固定去除得到了世界各国研究人员的广泛关注。但是,易氧化易团聚的缺点限制了纳米零价铁对铀的有效去除。本文提出一种有机质碳热还原的方法制备生物炭负载纳米零价铁,探索铁素在碳热还原过程中的物相和形貌迁移转化规律,解决纳米零价铁在环境治理和修复过程中存在的易被氧化和易团聚的问题。以硝酸铁和氯化铁为铁源,可溶性淀粉为有机碳源,通过调节铁元素与可溶性淀粉的质量比例和碳化温度等参数,在N2气氛下通过碳热还原法制备得到铁碳复合材料(Fe/Cs)。借助一系列表征手段(XRD、SEM、BET、FT-IR、XPS等)对所得的Fe/Cs中零价铁的物相转化规律和性质进行分析。采用序批式静态吸附实验探索Fe/Cs处理含铀废水的性能,结合反应前后Fe/Cs的性质、形貌、价态的变化分析零价铁对铀的去除作用机制。最后,考察磷酸盐体系强化生物炭负载零价铁对铀的去除行为和机理。主要包含以下研究内容:(1)分别利用FeCl₃和Fe(NO)₃为铁源,可溶性淀粉为有机碳源,控制铁元素与可溶性淀粉的质量比为1:4,于900℃通过碳热还原法,成功制备了负载纳米片状 ZVI 的 Fecl/C(1:4-900)和纳米颗粒 ZVI 的 FeN/C(1:4-900)。FeCl/C(1:4-900)和FeN/C(1:4-900)均为介孔结构,比表面积分别为782.05 m2/g和204.85 m2/g。(2)FeCl/C(1:4-900)和FeN/C(1:4-900)分别在pH值为7和6的条件下对初始浓度为20 mg/L的含铀废水的吸附效果表现良好,最高去除效率分别为96.6%和96.4%。FeCl/C(1:4-900)和 FeN/C(1:4-900)对铀的吸附行为均符合 Langmuir 等温吸附模型,理论最大吸附容量分别为34.82和55.14 mg/g。FeCl/C(1:4-900)和FeN/C(1:4-900)吸附U(Ⅵ)后,表面微观形貌发生明显变化,SEM-mapping分析证实FeCl/C(1:4-900)和FeN/C(1:4-900)表面附着固定的U元素和Fe元素相关,XPS研究结果表明FeCl/C(1:4-900)表面有78.1%的U(Ⅳ)和21.9%的U(Ⅵ)存在,FeN/C(1:4-900)表面含有 82.65%的 U(Ⅳ)和 17.35%的 U(Ⅵ)。大部分 U(Ⅵ)被零价铁还原为U(Ⅳ),FeCl/C(1:4-900)和FeN/C(1:4-900)对U(Ⅵ)的主要去除机制是零价铁还原-吸附的协同作用。(3)磷酸盐强化FeN/C(1:4-900)处理废水中铀酰离子的固定实验中,(U-P)+Fe体系中,当U(Ⅵ)与磷酸根的摩尔比为1:2(U/P=1:2)时,在pH值变化范围为2~9时,溶液中U(Ⅵ)的去除效率为62.6%~99.9%,在pH值为5时最高去除效率为99.9%。该反应过程受温度影响较小,符合准二级动力学模型。相较于U+Fe体系,磷酸盐的加入具有pH广普性,说明磷酸盐强化了生物炭负载零价铁对铀的固定性能。(U-P)+Fe体系的反应产物表面形态发生明显变化,SEM结果显示零价铁颗粒表面出现纳米片状结构,SEM-mapping明显显现出P、U等相关元素,结合反应过程中所消耗的U/P的值,说明磷酸盐的加入促进FeN/C(1:4-900)中零价铁对铀的固定效果,并且与之络合生成新产物。