铁氧化物广泛存在于自然条件下的土壤、沉积物中。前人对“重金属-NOM”、“重金属-铁氧化物”以及“铁氧化物-重金属-NOM”体系中重金属的行为进行了大量的研究。但是,在铁氧化物动态转化过程中,NOM、铁氧化物和重金属之间的相互作用及其微观反应机制还有待深入探讨,特别是纳米级别元素分布以及有机质和矿物的反应机理亟待揭示。本研究以铁氧化物的转化这一关键环境过程为研究对象,系统地探究了重金属和NOM的存在对铁氧化物转化过程的影响;同时以球差校正扫描透射电子显微镜(CsSTEM)为主要手段辅以X射线吸收光谱(XAS)技术全面地阐释铁氧化物转化过程中重金属(Pb/Cu)和NOM在铁氧化物上的微观分布方式以及三者(铁氧化物-重金属-NOM)的相互作用机理。研究成果可以帮助我们更全面地理解重金属在环境中的行为以及NOM的地球化学循环,为进一步阐明自然环境中有机碳和其他矿物的相互作用奠定了基础,并为发展有机物-矿物-重金属相互作用理论模型提供了指导。主要研究成果如下:1.在亚纳米尺度下阐明了Pb在水铁矿转化过程中形成的赤铁矿纳米颗粒上的结合机理。化学提取实验,STEM-EDS元素面扫描和线扫描分析表明,Pb在转化过程中可以掺入到赤铁矿纳米颗粒中。亚纳米尺度的STEM分析、XRD精细扫描和XAS分析提供了Pb掺入赤铁矿纳米颗粒晶体结构的直接证据,并且Pb多沿赤铁矿的(012)、(104)、(110)和(113)晶面分布。2.以胡敏酸(HA)作为一种典型NOM,揭示了HA存在的条件下,Pb、HA对铁氧化物转化速率的影响以及Pb、HA和铁氧化物的微观相互作用机制。结果表明,HA和Pb的存在减慢了水铁矿转化为赤铁矿的过程。STEM结果显示,与纯赤铁矿纳米颗粒的致密结构相比,添加HA和Pb导致赤铁矿纳米颗粒具有疏松和多孔的结构。除表面吸附外,EDS面扫描和EDS/EELS线扫描进一步表明,HA分子和Pb离子均可以进入赤铁矿纳米颗粒的疏松多孔结构中。3.以Cs-STEM为主要工具,揭示了Pb离子对HA在赤铁矿颗粒上吸附影响的微观机制,展示了铁氧化物-金属-NOM在纳米级别相互作用的直接证据。结果表明Pb离子存在的条件下,赤铁矿吸附HA和Pb体系中的赤铁矿团聚体变得更加分散。该体系中,HA不仅吸附在赤铁矿纳米颗粒的边缘上,而且还分布在远离赤铁矿颗粒/团聚体的扩展区域,导致了HA与赤铁矿颗粒/团聚体的非均匀吸附。4.采用两种不同性质的NOM(FA和HA),系统地探究了FA和HA对铁氧化物转化过程中Cu释放特性的影响。动力学释放实验表明Cu的累计释放量随着水铁矿转化时间的增加逐渐降低,铁氧化物转化减缓了Cu的可释放量。在铁氧化物转化过程中Cu释放量不断降低,其微观机理是由于Cu可以进入到赤铁矿的颗粒内部。FA/HA的加入增加了Cu的释放量,导致Cu在铁氧化物上更加不稳定。5.全面地研究了在“Cu-NOM-铁氧化物”共沉淀转化过程中,Cu-NOM-铁氧化物转化速率、Cu化学形态以及NOM(FA和HA)在铁氧化物上的纳米级别分布特征。通过Cs-STEM阐释了Cu、FA、HA与铁氧化物的微观相互作用机制,利用XAS阐明了铁氧化物转化过程中Cu的形态变化。Cs-STEM结果表明,HA和FA在铁氧化物上的空间分布显著不同。XRD和EXAFS结果显示FA和HA均降低了水铁矿向赤铁矿转化的速率。球差校正扫描透射电子显微镜(Cs-STEM)得到的微观特征以及EXAFS铜的形态分析和结果表明,铜可以掺入赤铁矿颗粒中,而HA和FA阻碍了铜的掺入过程,从而导致可以通过化学实验提取的Cu在NOM存在的体系多于无NOM体系。