本研究利用材料之特殊性质以获得低成本与高效率之染料敏化太阳能电池。然而,染敏元件发展近二十年来,其光电转换效率仍无法有效提升至可商业化的程度。所以,寻找更适合的吸光材料,便成为下一个重要课题。近年来,钙钛矿材料因同时具备多种成为光学主动层的优点,使得其元件效能可剧烈的提升至19%。其中,钙钛矿的结晶转化程度更是决定元件效能的重要关键,本论文将探讨元件中钙钛矿晶体的结晶型态。进一步,我们亦将引入奈米晶体添加剂提升钙钛矿材料的光电特性,以提供未来研究高效能之钙钛矿太阳能电池的依据。第一部分,首先使用二硫化铁(FeS2),别名黄铁矿。因为黄铁矿的色泽呈闪闪发亮的金黄色,经常被误认为是黄金,故俗称『愚人金』。由於二硫化铁在地球中含量丰沛、无毒且为低能带隙的矿材,因此被科学家广泛讨论并视为下一世代有趣的光电材料之一。使用溶液旋转涂布法可制备溶胶状之二硫化铁奈米晶体,此低廉之奈米颗粒提供很大的潜力以发展二硫化铁为基底的光伏打元件。近日,我们使用黄铁矿奈米墨液来制作的光伏打应用设备。这个原料无毒且在大自然更容易取得,不仅能制造出更有经济效益的对电极,亦能取代在染料敏化太阳能电池中较贵的白金电极。黄铁矿奈米晶体也展现了非常好的电化学催化活性以及电化学稳定度。另外,以此室温涂布法来制备二硫化铁对电极可应用於软性基板(PET-ITO);且因为二硫化铁对电极呈现半透明,可在背面照光下得到比白金对电极更优越的元件效能。这项研究使得低成本的黄铁矿二硫化物奈米晶体催化作用於染料敏化太阳能电池及其它电化学电池的相关应用更为清楚明显。再者,离子扩散速率差异导致再生染剂的障碍及工作电极/电解液界面的载子再结合现象为染料敏化太阳能电池中能量损耗的一大因素。一般而言,文献上会以超薄的无机电子阻隔层以达到改善之目的。然而,这些表面覆盖物会导致染料吸附量下降与阻碍电解液还原染料的机率。因此,我们利用溶液涂布一具备双功能之有机共聚物Poly (vinylidene fluoride-trifluoroethylene) (P(VDF-TrFE))於含有染料之工作电极上。经修饰过後的工作电极除了有减少电子电洞再结合的功能,更因为P(VDF-TrFE)具备优良的导离性,而促进离子的扩散,进一步增进染料的再生机会。利用此简易制程之廉价共聚物改善後的元件更因此提升了18.7%的元件效能。第三部分,在有机无机混成钙钛矿组成太阳能电池的领域,因为光电转换效率快速的跃进,迅速成为下一世代低成本太阳能电池具有潜力的吸光层。然而,高度结晶化的钙钛矿才能够提供更高的吸光效能与形成更有效的载子传输媒介。在此,我们利用逐步沉积的技术来控制钙钛矿的晶体转化率。过程中,利用XRD与XPS仪器监测,我们可以获知PbI2与甲胺碘中解离出来的碘离子形成[PbI6]4-八面体。随着甲胺碘含量增加,八面体成长为钙钛矿之tetragonal结构。晶体完整时,为了降低能量,甲胺阳离子会进入tetragonal的interstitial 位置内,并藉此达到高吸光能力的材料。由於,XRD只能看到tetragonal结构成型的情况,若能搭配XRD 纵深分析与二维GIXRD的综合探讨,可以获知不同转化率钙钛矿晶体之分布情形,更进一步可推断初始之PbI2晶体排列将直接影响钙钛矿材料的晶体方向,日後亦更可精确控制钙钛矿的成长,与有效掌握元件之效能。第四部分,我们利用化学方法置换二氧化钛奈米柱之配体,因此在室温下,钙钛矿前驱物即可均匀分散二氧化钛奈米柱。反应後,可形成块材混参之结构。此崭新钙钛矿/二氧化钛奈米柱块材混参太阳能电池之光电转换效率可达到12%。此一混参概念,除可提供温度敏感型基板之应用,亦可引入工业制程以提供未来钙钛矿多层复杂结构之制备。最後,我们将硫化铅奈米晶体之配体以碘离子置换,用以混入钙钛矿前驱物溶液中,并进而改变钙钛矿材料的结晶行为。结晶过程中,硫化铅奈米晶体表面的碘离子配体将与钙钛矿前驱物形成螯合反应。由於活化能的降低,钙钛矿晶体的反应性将被大幅提升。钙钛矿/碘离子配体亦将形成新的集中型晶种,成长时,钙钛矿晶体将有较大的成长空间。此一大晶粒之钙钛矿平面结构型太阳能电池存在高达76.3%之填充因子与16%之光电转换效率。此大晶粒之钙钛矿使载子传输性质提升。为了了解晶粒大小与载子传输性质之关系,本研究利用时间解析光致萤光与双极性载子传输方程式来分析钙钛矿材料的载子扩散长度。结果发现,因为大晶粒的钙钛矿单位长度内的晶粒边界较少,使得载子在其中得以更加顺利的扩散至电极,所以具有较长的电子与电洞扩散长度。根据此研究结果,未来可以经由设计适合之奈米晶种,以提升钙钛矿之材料性质与提高元件效率。