近年来,有机无机杂化钙钛矿材料因其载流子迁移率高、扩散系数长、光吸收系数大以及光学带隙可调等优异性能而引起了研究者的广泛关注,加上其成膜工艺简单、材料廉价易得、可应用于柔性器件等特点,直接推动了钙钛矿太阳能电池在光伏发电领域的快速发展。钙钛矿太阳能电池与染料敏化太阳能电池的结构相似,包含电极材料、电子传输层、光吸收层、空穴传输层等。基于此结构,本论文优化了钙钛矿太阳能电池的界面结构。在高效率钙钛矿太阳能电池的制备方面,出现了很多薄膜制备方法,然而其成膜机理依然缺少清晰的理论解释。此外,制备高质量、大晶粒的致密钙钛矿薄膜仍面对诸多挑战。因此,本文在研究钙钛矿形核与晶粒生长机制的基础上,设计了一种能实现钙钛矿薄膜致密度、晶粒尺寸调控的工艺方法。主要研究内容如下:1、基于一步反溶剂法,调控了钙钛矿薄膜的厚度和表面形貌。通过调节钙钛矿前驱液浓度,优化了钙钛矿薄膜的厚度。采用混合溶剂比例调控法,优化了钙钛矿薄膜的表面形貌。在最优工艺条件下组装成器件,平板结构和介孔超结构钙钛矿太阳能电池分别获得了14.10%和15.23%的最佳光电转换效率。2、基于平板结构钙钛矿太阳能电池,采用原子层沉积技术对器件的界面进行ZrO₂钝化处理,优化出5 cycles的最佳工艺参数。研究了ZrO₂钝化处理对钙钛矿太阳能电池光电性能和稳定性的影响,并于平板结构器件中获得了17.49%的最佳光电转换效率。基于介孔超结构钙钛矿太阳能电池,通过c-Ti O₂的Ti Cl₄处理和m-TiO₂的锂盐掺杂,器件获得了得到了18.08%的最佳光电转换效率。3、基于Weimarn理论、经典结晶理论和Burton-Cabrera-Frank理论,结合钙钛矿薄膜的制备与表征技术,研究了钙钛矿薄膜形核与生长机制。基于钙钛矿成膜机制的研究,设计了一种新型的钙钛矿薄膜制备工艺,即通过调控钙钛矿前驱体薄膜的过饱和度来实现钙钛矿材料的成膜。通过对工艺方法的优化,分别于平板结构和介孔超结构钙钛矿太阳能电池中获得了19.70%和20.31%的最佳光电转换效率。