有机-无机杂化钙钛矿材料因其吸光系数高、激子束缚能小、载流子迁移率高、载流子传输距离长、拥有双极性电荷传输能力、可溶液加工以及价格低廉等特点,在光伏领域引起了广泛的关注。目前,用它作为光吸收层的钙钛矿太阳能电池(Perovskite Solar Cells,PSCs)的光电转换效率(Power convension efficiency,PCE)已经超过22%,展现出十分诱人的应用前景。但PSCs在产业化进程中还面临着一些问题,其中进一步提升PCE和稳定性尤为重要。本论文以介观型钙钛矿太阳能电池为研究对象,以表面界面调控技术为研究手段,从优化器件结构和界面、增强载流子传输性能、提升钙钛矿薄膜质量以及减少表面界面缺陷等方面展开,有效提升了钙钛矿太阳能电池的PCE和稳定性,主要研究内容和结果如下:1.提出了一种准介观型钙钛矿太阳能电池(QM-PSCs),其准介观结构是由MIL-125(Ti)金属有机框架物(MOFs)退火去除有机成分后形成的圆饼状TiO₂多级结构(hier-TiO₂)散状地分布在TiO₂致密层上构成。由于该准介观结构中hier-Ti O₂是散状分布的,有足够大的空间让钙钛矿前驱液渗透并生长出晶粒尺寸较大的钙钛矿薄膜,且与准介观层有着良好的界面接触。该准介观结构有效解决了传统的由Ti O₂纳米小颗粒(npt-TiO₂,²0 nm)构成的介观层由于结构复杂、孔隙狭小等问题使得钙钛矿前驱液不能完全渗透而在界面处产生较多孔洞缺陷的问题。另外,hier-TiO₂准介观层较强的光散射能力提高了入射光在太阳能电池中的利用率,提升了太阳能电池的短路电流密度(J_sc)。基于以上优点,QM-PSCs展现出了16.56%的PCE,明显高于传统的介观型钙钛矿太阳能电池11.38%的PCE。此外,由于在准介观层上生长的钙钛矿薄膜质量高、缺陷少,使QM-PSCs表现出更好的稳定性,不封装的QM-PSCs在25℃、30%的相对湿度环境中放置30天后还保持着初始PCE的47%,而传统的介观型钙钛矿太阳能电池在同种环境下只保持了初始PCE的36%。2.hier-Ti O₂准介观层提升了钙钛矿薄膜的结晶质量以及与钙钛矿层的界面接触特性,对提升器件的PCE和稳定性产生了积极的影响。然而,本征Ti O₂材料存在较多氧空位缺陷,电导率较低,从钙钛矿层注入的光生电子容易被Ti O₂中氧空位缺陷俘获而湮灭,对光生电子的高效输运极为不利。因此对hier-TiO₂准介观层进行锂(Li)掺杂,掺杂后的Li-hier-TiO₂保持了未掺杂时hier-TiO₂的形貌,但是氧空位缺陷有效减少,电导率明显提升,这使得基于Li-hier-TiO₂的准介观型钙钛矿太阳能电池的PCE达到18.25%,并且由于光生电子传输更为顺利,J-V曲线的迟滞现象也得到明显抑制。3.在一步法制备钙钛矿的前驱液中加入对苯二甲酸(TPA)改变钙钛矿的结晶动力学过程,得到的钙钛矿薄膜表面部分晶界被额外生长出的片状钙钛矿覆盖融合,形成晶粒相互联结的钙钛矿薄膜。由于该薄膜表面晶界被“缝合”,更利于载流子的传输,减少了晶界缺陷处的复合。基于该薄膜的钙钛矿太阳能电池展现出18.50%的PCE,明显优于纯钙钛矿太阳能电池15.53%的PCE。另外,由于此钙钛矿薄膜晶界被“缝合”,水、氧气等对钙钛矿有腐蚀性的物质很难通过晶界缺陷进入钙钛矿薄膜内部,同时,TPA中的—OH键与钙钛矿里的Pb存在键相互作用力,抑制了钙钛矿内部的离子迁移,使得此钙钛矿薄膜更加结实。如此,添加TPA的钙钛矿太阳能电池表现出较好的稳定性,在25℃、30%的相对湿度环境中放置30天后还可以保持初始PCE的60%左右,而同种条件下的纯钙钛矿太阳能电池只保持了初始PCE的34%。特别是添加TPA的钙钛矿太阳能电池表现出极好的热稳定性,在100℃高温环境中,10 h后可以保持初始PCE的79%,50 h后还有初始PCE的20%左右,而纯钙钛矿太阳能电池在10 h内PCE迅速衰减至初始值的22%左右。4.在一步法钙钛矿前驱液中加入聚乙烯咔唑(PVK),得到了表面缺陷被PVK钝化的钙钛矿薄膜。另外,PVK的存在减缓了钙钛矿的成核速率,生长出了晶粒尺寸更大的钙钛矿薄膜。PVK钝化的钙钛矿薄膜表面缺陷少,对光生载流子的俘获程度降低,载流子非辐射复合损失明显减少。PVK钝化的钙钛矿太阳能电池展现出了16.78%的PCE,高于纯的钙钛矿太阳能电池15.53%的PCE,并且器件的J-V曲线迟滞现象得到了明显的抑制。PVK的钝化作用还可以提升器件的稳定性,在25℃、30%的相对湿度环境中放置30天后,PVK钝化的钙钛矿太阳能电池还保持着初始PCE的58%左右,而不钝化处理的器件只剩初始PCE的34%。