镍作为重要的金属资源被广泛应用于现代生活中。本论文研究的含镍原料为来自于云南元江的硅镁镍矿,基于硅镁镍矿的综合回收利用,提出了真空碳热还原提取金属镁并磁选富集镍铁的工艺,并研究了钙质添加剂CaO和CaF₂对还原过程的影响。当CaO作添加剂时,热力学计算结果表明:硅酸镍和硅酸铁的反应起始温度在50Pa的真空条件下分别降低了123℃、251℃、429℃、221℃、336℃、469℃,而极难还原的硅酸镁在50Pa的真空条件下的反应起始温度分别为1045℃、1142℃。热力学反应方程式以及XRD分析结果表明,CaO会与原料中的硅结合形成硅酸钙,有效促进镁的脱除,并使得还原剩余物中的硅与FeNi分离,使得还原剩余物物相为FeNi,磁选后的扫描电镜分析结果表明,当添加22.64%CaO时(Ca/Si的摩尔比为1:1),磁选后硅与FeNi明显发生分离,在硅富集区,硅含量达到97.33%,在FeNi富集区FeNi的含量达到93.07%,有效提高磁性物质中的Fe-Ni含量;同时在1450℃进行真空碳热还原-磁选后,铁和镍的回收率分别达到84.33%和97.00%,铁和镍的富集比分别达到最大的6.32和6.72倍。当CaF₂作添加剂时,热力学计算结果表明硅酸镍和硅酸铁可能发生的反应起始温度在50Pa的真空条件下分别降低了252℃、487℃、335℃、395℃、371℃、411℃、478℃,而常压下极难反应的硅酸镁在50Pa的真空条件下的反应起始温度分别为1125℃、1143℃。实验现象、TG-DSC和热力学分析表明:真空碳热还原过程中,在1042℃和1127℃时产生了NiF₂、FeF₂低熔点共熔体,使得物料发生熔化,将反应从固固反应转变为液液反应,加速了材料的传热和传质,使Fe-Ni颗粒聚集并长大至20mm,且MgF₂在实验过程中也会产生,进一步促进物料的熔化。随着温度和CaF₂用量的增加,硅以SiO和SiF₄的形式挥发,导致硅的回收率急剧下降;物料中的镁橄榄石和氧化铝形成的镁铝尖晶石也造成了碳和原料的分层,阻碍了镁的还原,最大脱除率仅达到64.12%。NiF₂、FeF₂及MgF₂低熔点共熔体的生成,说明CaF₂参与了真空碳热还原反应,也起到了破坏矿石中硅酸盐结构的作用。在1450℃添加3%CaF₂时,真空碳热还原-磁选过程中铁和镍的回收率分别达到82.97%和98.21%,铁和镍的富集比分别达到3.18倍和9.35倍。