甲烷是一种重要的温室效应气体,一旦大量进入大气会对全球气候造成重要影响,海底甲烷渗漏是一种广泛分布于全球大陆边缘海的普遍现象。甲烷与孔隙水混合后形成冷泉,当遇到合适的温压条件可形成天然气水合物,然而,当条件改变或被破坏,就会造成甲烷渗漏。海洋沉积物中的大部分甲烷会与海水/孔隙水中的硫酸盐发生甲烷厌氧氧化反应(AOM),有效地降低了甲烷向大气的排放量。AOM过程会释放出硫化氢(H2S/HS-)和重碳酸根(HCO3-),导致一系列自生矿物(如黄铁矿、碳酸盐、石膏、单质硫)的形成。自生矿物作为沉积环境的有效载体,有助于人们深入了解甲烷渗漏环境的地球化学特征,进一步揭示出水合物藏的演化历史。本文利用多种研究手段着重对南海北部神狐海域和台西南盆地天然气水合物成藏区含硫自生矿物的同位素地球化学特征进行研究,取得以下主要认识:(1)本文对沉积物全岩硫化物、自生黄铁矿颗粒(粒径大于0.063 mm )进行全岩硫同位素分析,同时对不同类型黄铁矿(分别为草莓状、增生型和自形黄铁矿三种类型)进行原位微区(SIMS)硫同位素分析,不同结果综合表明黄铁矿具有极大的硫同位素(δ34SVCDT)变化范围(神狐海域:−41.6‰至+114.8‰;台西南盆地:−50.3‰至+52.4‰)。在全岩δ34S值较低层位中发育的黄铁矿主要为草莓状,其SIMS原位δ34S值较低,说明其受到早期有机物降解-硫酸盐还原过程(OSR)的影响;而在全岩δ34S值较高的层位,增生型和自形黄铁矿大量出现,且比草莓状黄铁矿具有更高的原位δ34S值(最高可达+114.8‰),指示其形成于后期成岩作用AOM过程中。因此,结合黄铁矿全岩和SIMS原位硫同位素分析,是研究AOM和OSR如何影响黄铁矿化过程的有效手段。(2)首次对研究区黄铁矿的多硫同位素特征(δ34S,Δ33S,Δ36S)进行分析,结果表明形成于早期OSR过程的黄铁矿的多硫同位素主要落在δ34S-Δ33S图解的第2象限(δ34S0);而硫酸盐-甲烷转化带(SMTZ)处黄铁矿的多硫同位素具有较大的变化范围,在δ34S-Δ33S图解的4个象限中均有分布(δ34S值较高,Δ33S变化较大)。从黄铁矿结构和原位硫同位素分析可知形成于SMTZ的黄铁矿受到OSR和AOM的共同影响,通过两端员(OSR+AOM)混合模型可推断AOM过程形成的黄铁矿主要位于δ34S-Δ33S图解的第1象限(δ34S0),与OSR过程形成的黄铁矿(位于第2象限)具有截然不同的特征。因此多硫同位素可作为一项潜在的地球化学手段对OSR和AOM过程进行有效区分。(3)孔隙水硫酸盐的硫、氧同位素值随深度变化表现出不同的增长趋势,其S-O同位素变化曲线在不同层位具有不同的斜率。浅部沉积物主要受到OSR和歧化作用的影响,缓慢的硫酸盐还原过程使得硫中间产物跟水得以进行充分的氧同位素交换,导致氧同位素相对于硫同位素具有较快的增长速率(S-O曲线斜率大于1);而在沉积物深部SMTZ附近,快速的AOM反应速率限制了反应过程中氧同位素的交换,从而限制了氧同位素的增长速率。因此利用孔隙水硫酸根的硫、氧同位素不同的富集程度可为判断研究沉积物中生物地球化学过程提供证据。(4)研究...