铀矿开采虽能为社会带来可观的经济与能源效益,但不可避免地会对环境造成负面影响。作为铀矿物中的基础元素,铀的氧化还原敏感性质使其在高电位环境下极易被氧化为六价铀(常以UO22+形式存在),而后以水溶液为介质进入土壤-孔隙水系统,进而导致铀在生物圈的迁移扩散,威胁生态系统的稳定甚至人类健康。铀的不稳定度作为衡量其在多种环境介质下的迁移性、毒性以及生物有效性的重要指标,已受到学术界的广泛关注。本研究内容在核安全领域和放射性核素环境监测领域均具有重要意义。同位素稀释技术是研究有毒元素在自然环境中不稳定度的最合适手段之一,此技术下金属的不稳定组分被定义为“可进行同位素交换”的部分。作为人造核素的铀-233具有半衰期长、与天然铀同位素质量数差距大等优势,在本研究中被选作同位素稀释剂。在天然土壤-人造孔隙水系统中,天然铀-238在两相间达到动态平衡,而后铀-233被添加至水相中,与留在土壤相中的铀-238发生同位素交换,由此可评估铀的不稳定度,然而国内尚未见此类研究。鉴于其技术优势,本研究借助法国Subatech国家实验室的研究条件,以法国业已废弃的铀矿点(Rophin地区)为研究场所,通过评估该地区附近湿地土壤剖面中铀的不稳定度,来阐明铀矿开采活动对铀在土壤系统迁移性的影响、关键影响因素及其内在机制。本研究在采用铀-233同位素稀释技术的同时,联合了扫描电镜、质谱、离子色谱、同步辐射等多种相关技术,首先对Rophin地区湿地土壤进行了表征,而后探究了铀在不同深度土壤中的不稳定度,并尝试拓展了土壤原位铀迁移性监测与不稳定度评估方法。研究结果表明:(1)土壤剖面分为三层,分别为含铀量极低的深层有机土、铀含量接近矿渣的中层黏土以及铀含量介于前两者的表层有机土;SEM-EDX分析确定黏土层土壤中含有铀矿微粒;而土壤天然孔隙水中的铀含量与土壤中铀的总含量成正相关。(2)土壤剖面深层有机土中铀的不稳定组分比例最低(13.61%),而表层有机土中该比例高达34.37%,证明了人类采矿活动对土壤性质尤其是土壤对铀向水环境中扩散迁移的阻滞能力造成影响。中部黏土层被认为是铀矿洗矿操作产生的废水冲刷当地土壤所形成的人造层,其中铀的不稳定组分比例高于百分之百,因此文献中的计算方法可能不适用于含铀矿物颗粒的土壤,不过该结果可说明由于人类活动而生成的土壤几乎没有铀缓冲能力。同时本研究探讨了氧化态对于铀不稳定度的影响,有机土的结果表明四价铀含量的升高可能会降低铀的不稳定度。