有氧和无氧环境下罗丹明B的光催化降解与资源化利用的性能和机理研究

查看详情 浏览次数:1
作者谢权
来源中山大学环境科学与工程学院
出版年2018
摘要
随着社会工业化进程的加快,环境污染与能源短缺已经严重威胁到人类的生存和发展。人类迫切需要寻找一种高效绿色的技术来解决环境和能源问题。在这种压力下,半导体光催化技术逐渐吸引了研究者的目光。光催化技术是基于光生电子和空穴的氧化还原能力,可以有效的氧化降解有机物、分解水制氢气、还原二氧化碳制备有机化合物等。近些年对于光催化的研究,已经有力地证明了通过利用光生空穴的直接作用以及光生电子的间接作用可以将有机物氧化为水(H2O)和二氧化碳(CO2)等小分子,而利用光生电子可以将H2O和CO2还原为碳、氢、氧元素组成的能源物质。因此,如果我们把光催化氧化与光催化还原结合,既可以提高光生电子-空穴的分离和利用效率,同时也可以实现有机污染物的降解与其资源化利用。值得注意的是,想要完成这样的目标,氧气是一个关键因素,因为在氧气存在的条件下,光生电子会优先与氧气结合,并不能用于光催化还原。另外,光催化剂也必须是同时具有超强氧化和还原能力的双功能材料。因此结合以上两点,我们首先设计有氧与无氧结合的体系,以制备的三相复合Z型异质结g-C3N4/Bi/BiVO4为光催化剂,探究分步光催化降解罗丹明B(RhB)与其资源化利用的性能和反应机理;然后设计无氧一步转化体系,以氟和铂共同修饰的P25(二氧化钛)为光催化剂,探究光催化降解RhB与其资源化的性能和机理。取得的研究结果如下:g-C3N4/Bi/BiVO4复合光催化剂:采用煅烧的方法制备了g-C3N4/BiVO4的Z型异质结复合光催化剂,然后以硼氢化钠为还原剂,原位还原部分金属Bi形成g-C3N4/Bi/BiVO4三相复合光催化剂。在室温及有氧的条件下,可见光照射40分钟,RhB可以被矿化为H2O和CO2等无机小分子,去除率达到百分之百。随后,在有水分存在的基础上进行CO2无氧还原。经过60分钟的可见光光照,产生了氢气、甲醇、甲烷和一氧化碳等还原产物,产率分别为0.37µmol/g/h、0.06µmol/g/h、0.06µmol/g/h 和1.27µmol/g/h。三相复合光催化剂通过改善材料氧化能力不足以及光生电子和空穴的复合效率高等缺点,提高了光催化性能。本章在运用同一种新型双功能光催化材料的基础上,通过控制氧气条件,分步完成对RhB的降解与其资源化利用,为已有的分步转化理论提供了实验验证。P25/F/Pt复合光催化剂:通过光沉积的方法简单制备出P25-F-Pt复合光催化剂,并在无氧封闭的条件下,探究一步光催化降解RhB溶液与其资源化的性能。结果发现:RhB溶液在1h全光谱照射下,去除效率达到了90%以上,矿化率超过了20%,并且产生了氢气、一氧化碳和甲烷气体产物,产率分别为757.93µmol/g/h、4.25µmol/g/h和20.53µmol/g/h。随后通过对活性物种、TOC、离子色谱和LC-MS2等实验,猜想了涵盖光催化氧化有机物、光催化...

@ 2023 版权所有 中国地质图书馆 (中国地质调查局地学文献中心)

京ICP备 05064591号 京公网安备11010802017129号

建议浏览器: 火狐、谷歌、微软 Edge、不支持 IE