砷是自然界中普遍存在的的有毒类金属元素,通过多种途径进入环境中,导致土壤、水体中砷含量急剧增加。长期接触或暴露在这些高砷环境下,会对人体健康造成严重的危害。近年来,利用纳米FeS颗粒修复水体或土壤中砷(As)的研究越来越多。但目前还没有对生物 FeS 除砷过程中,液相砷形态的迁移转化以及其产物稳定性的相关研究报道。本文利用嗜酸铁还原菌(JF-5)和硫酸盐还原菌(SRB)合成生物纳米FeS颗粒,研究了其对砷的去除效果和作用机理,以及其作用产物在不同环境地球化学条件下溶解释砷的规律,进而探讨了FeS除砷产物的溶解动力学过程。 (1)通过两种还原微生物,合成生物纳米 FeS。并应用于 As(Ⅴ)的去除。材料表征表明,合成的黑色硫铁矿物主要矿物相为无定型四方硫铁矿(FeS0.9),比表面积为45.1 mg/g。动力学研究表明,生物FeS对As(Ⅴ)去除效果对pH的依赖性较高,初始pH为5时去除效果最佳,反应平衡时间为240 min。随着固液比的增加,去除效率降低,这是水平振荡加快了纳米FeS的沉降所致;生物FeS 对As(Ⅴ)的吸附符合伪二阶动力学模型;生物FeS对As(Ⅴ)等温吸附曲线符合Langmuir模型,最大理论吸附量为218.2 mg/g。机制研究表明,FeS溶解释放出具有强还原性的S2-,其能够诱导As(Ⅴ)还原至As(Ⅲ),进一步还原至更低价态的砷,再通过吸附或络合作用去除溶液中的砷。 (2)基于不同环境地球化学条件下,生物FeS除砷产物的危害尚不完全清楚,本文深入研究了pH、Fe(Ⅲ)和H2O2对生物FeS除砷产物稳定性的影响。在pH为3时,FeS-As(Ⅴ)固体溶解释放的砷形态主要以As(Ⅲ)的形式存在,大约释放了25%的As(Ⅲ);在pH为9的条件下,释放的砷主要以As(Ⅴ)为主,大约释放了45%的As(Ⅴ);不同浓度Fe3+的影响中,仅在低浓度的体系中检测到含量较低的As(Ⅲ/Ⅴ);在H2O2影响实验中也出现类似现象,但低浓度的H2O2体系中大约释放了5.8%的As(Ⅲ),20.3%的As(Ⅴ)。生物FeS除砷产物的溶解受pH的影响较大,在pH为3和9条件下,其溶解速率在2 h内最大,2 h后溶解速率逐渐减小;而高浓度的Fe(Ⅲ)和H2O2对含砷纳米FeS的溶解有一定的抑制作用,这与铁的氢氧化物沉淀的生成有关。