配位和电荷功能化吸附材料用于铀酰离子的高效富集研究

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作者曾泽华
来源苏州大学
出版年2016
摘要
当今时代,不断增长的能源需求以及传统化石燃料的减少促进了核能的快速发展。随着陆地上铀矿资源的减少,铀资源的连续供应得到了广泛的关注。海水中的铀大约为45亿吨,是陆地上的1000倍。因此,开发新型的吸附剂用于海水提铀对于保证未来的核能发展非常重要。然而海水中铀的浓度很低(3.3 ppb),以及海水中共存的离子很多且量很大等不利因素,都制约了海水提铀的效率和成本。鉴于海水中铀酰离子主要是以碳酸铀酰负离子([UO2(CO3)3]4-)存在,本论文利用配体和电荷的协同作用原理,制备了两种不同的功能高分子材料,期望可以快速高效对铀酰离子进行富集。本论文的具体研究内容如下:(1)表面正电荷修饰偕胺肟基无纺布吸附材料用于潜在的海水提铀研究本研究制备了一种表面带正电荷偕胺肟基纤维吸附剂用于潜在的海水提铀研究。首先利用γ射线辐照将聚乙烯基咪唑接枝到聚丙烯无纺布上,后经过离子化和偕胺肟化后获得功能吸附材料。吸附可以在pH 8.0及室温下经过50小时达到平衡,吸附容量可达到119.76 mgU/g。与不带电荷的材料相比,带正电荷的吸附剂PP-g-PVIm+Br-AO表现出了更快的吸附速率、较高的吸附容量和选择性。即使在极低浓度下(1.7 ppb),阳离子吸附材料也表现出了同样优异的性能。结果表明这些阳离子吸附材料可以作为一种潜在的吸附剂用于海水提铀。(2)电位可控磷酸酯功能化的聚苯乙烯微球用于铀酰离子的高效富集本研究报道了表面电位可控的磷酸酯功能化的苯乙烯微球用于铀酰离子的有效富集。微球以一种新型的两亲性共聚单体4-乙烯基苄基膦酸二乙酯作为乳化剂和共聚单体乳液聚合制备,通过使用不同类型的引发剂控制表面电位。表面带高正电位的吸附剂相较于带负电位的材料表现出了更快的吸附速率和更高的吸附选择性。吸附过程符合二级动力学吸附模型,在298.15 K、pH 8.0溶液中,吸附可以在200分钟左右达到吸附平衡,最大吸附容量达到83.4 mg U/g。表面带高电位的吸附剂与电中性的材料相比具有相对较高的吸附容量。此外,吸附剂可以有效的再生,5次循环后重复使用性能较好。该工作提供了一个从水溶液中高效富集铀酰离子的新方法。

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