基于天然矿物催化剂的UV-类Fenton氧化处理印染废水研究

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作者赵琪
来源东华大学
出版年2016
摘要
印染废水排放量大,成分复杂,含有各种染料、助剂,且水质随印染工序的不同变化很大,含有对环境和人类危害极大的苯环、氨基、偶氮基团等致癌物质,经二级处理难以达到排放标准。因此,寻求经济有效的深度处理方法,是水环境治理中迫切需要解决的问题,也是实现废水工业回用、缓解水资源短缺现状的关键。异相Photo-Fenton体系是目前Fenton系统发展的新方向,既拓宽了反应的pH适用范围,也解决了Fenton氧化中产生铁泥多、催化剂无法重复利用等问题。本研究利用天然含铁矿物代替Fe2+作为铁源构建异相类Fenton体系,在光照条件下,研究异相Photo-Fenton体系对实际印染废水生化出水的处理效果。以18W低压汞灯作为光源,研究天然含铁矿物的催化活性,分别以黄铜矿、磁铁矿、磁黄铁矿为催化剂,考察了催化剂用量、H2O2用量、初始pH、光照时间、催化剂稳定性等因素对反应体系的影响;在各催化剂最佳反应条件下,进行了异相UV-Fenton体系氧化过程中废水COD去除的动力学模拟,通过监测反应过程中H2O2、铁离子浓度的变化,对异相UV-Fenton体系反应机理进行初步探讨;以高压汞灯、氙灯、金卤灯为光源,探究不同光源异相Photo-Fenton体系对有机物的降解效果。得到的主要结论如下:(1)紫外光照能够显著增强异相类Fenton体系对废水的处理效果,将废水COD去除率提高40%左右。在最优反应条件下,黄铜矿、磁铁矿、磁黄铁矿三种异相UV-Fenton体系对废水中COD的去除率分别为58.83%、57.41%、60.57%,UV254去除率均大于94%;三种天然矿物在重复使用5次之后,COD去除率仍保持在50%以上,光催化活性稳定。(2)异相UV-Fenton体系在pH值3-7范围内对废水均有良好的处理效果。COD去除动力学拟合结果表明,各催化氧化体系反应速率从快到慢依次为硫酸亚铁>磁黄铁矿>黄铜矿>磁铁矿,但最终处理效果为磁黄铁矿>黄铜矿>磁铁矿>亚铁,异相UV-Fenton氧化体系优于均相体系,反应过程中溶铁量少。(3)在以天然含铁矿物为催化剂的异相UV-Fenton体系中,产生·OH的途径主要有:H2O2光解、体系中的Fe2+催化H2O2分解、催化剂表面的Fe(II)催化H2O2分解三种。pH值为3时,异相催化体系中溶出少量Fe2+,均相Fenton氧化对反应体系中COD的去除有一定贡献;p H值大于3时,铁离子均相催化作用几乎可以忽略不计,体系中·OH的产生以H2O2光解和表面催化为主。(4)四种光源对异相类Fenton体系的强化作用依次为低压汞灯>高压汞灯>金卤灯>氙灯。汞灯为光源时,异相UV-Fenton体系H2O2快速分解,反应速率快,氧化效果好。初始pH值为4时,在不同光源的异相Photo-Fenton体系中,黄铜矿的催化性能最为稳定,其次为磁黄铁矿。矿物异相类Fenton体系对可见光的响应较弱。

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