针铁矿--石墨烯复合体表面修饰介孔载体光芬顿催化剂的制备及其催化降解苯酚废水的研究

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作者方嘉声
来源北京化工大学
出版年2015
摘要
光源辅助芬顿反应,即光芬顿反应体系,可以增强对有机污染物的去除效果,拓宽pH适用范围。作为优良的光电材料,将石墨烯掺杂于多孔载体催化剂中可以最大限度发挥其在载体界面加快光电转化和电子传输的助催化作用以及分散催化活性粒子,促进并加快催化反应的进行,从而提高光芬顿反应的催化效能。本文采用亚铁离子诱导自组装技术制备基于α-FeOOH-石墨烯一介孔载体(Al-MCM-41、MCM-41和γ-Al2O3)三者结合的复合型催化材料,并应用于氙灯模拟目光/H2O2体系联合降解苯酚废水的研究。主要结果如下:在亚铁离子诱导自组装过程中,亚铁离子诱导还原氧化石墨烯,自身被氧化生成α-FeOOH附着于被还原的石墨烯表面,生成的复合体gh/α-Fe OOH分布均匀并表面修饰于介孔载体表层结构中。通过对复合体gh/α-Fe00H表面修饰的不同载体催化剂结构特征和催化效能进行综合分析与评价,基于载体Al-MCM-41得到的gh/α-FeOOH-Al-MCM催化效能优于另两种载体催化剂。gh/α-FeOOH-Al-MCM组合元素优化参数为:2g Al-MCM-41,30mlGO (7.75mg·mL-1)和5%wt Fe2+用量,GO/Fe2+质量比2.33。相比暗芬顿反应体系,氙灯模拟日光的辅助增强了gh/α-FeOOH-Al-MCM对苯酚废水的降解去除效果,缩短了降解反应时间,拓宽了pH有效适用范围,充分发挥了gh/a-FeOOH-Al-MCM组合结构中a-FeOOH-石墨烯Al-MCM-41三者的协同增强作用,连续进行5次降解实验仍能保持较好的催化降解效果。Mn2+/Fe2+和Ce2+/Fe2+:二元改性催化材料的降解效果不如gh/a-FeOOH-Al-MCM。gh/a-FeOOH-Al-MCM光芬顿反应体系pH有效适用范围为4-9,催化剂和双氧水最佳用量分别为0.Smg·L-1和 10mM。氙灯模拟日光条件下gh/a-FeOOH-Al-MCM反应体系的催化效果优于真实日光、滤波片模拟可见光以及暗室条件,略低于汞灯模拟紫外光条件。gh/a-FeOOH-Al-MCM光芬顿反应体系以异相光芬顿降解反应为主要贡献作用。水体中阴离子(Cl-、SO42-、NO3-、HCO3-、HPO43-)、小分子有机酸(C6H8O7、H2C2O4、 C4H6O6)和天然有机物(HA口FA)对gh/a-FeOOH-Al-MCM光芬顿反应体系的催化效能均有不同程度的削弱作用。氙灯模拟日光的辅助加快了gh/a-FeOOH-Al-MCM光芬顿反应过程中氧化自由基的生成速率,除生成羟基自由基·OH,还产生其他氧化自由基(如·02)。

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