在环境问题日益突出的今天,环境污染治理技术也受到世界各国学者的关注。目前,寻找高效、节能、低成本、易回收再利用的催化剂是当今世界各国共同面临的一个挑战。本文是在课题组之前的探索基础之上进行的一系列新的深入研究。本文具体工作如下:(1)采用溶胶-凝胶法以四氯化钛和酞酸四丁酯为混合钛源、以P123为模板剂、以硝基甲烷为氮源制备了掺N的介孔TiO2催化剂。利用TEM,氮气吸附脱附,XRD, XPS, DRS, TG-DTA等对催化剂的结构、形貌、晶相、比表面积、孔径分布、热学性质进行了表征。并用甲醇、甲醛和苯系物为模拟污染物,评价了该催化剂的气相光催化活性。当体系流速为10mL·min-1、催化剂用量为0.1g时,可将初始浓度为23.30g·m-3甲醇99.33%消除;将初始浓度为3.23g m-3的甲醛99.17%消除;在消除苯系物时,当二甲苯、甲苯、苯浓度均约为11g·m-3,催化剂N/Ti-3:1-470对其消除率分别为78.00%,52.00%,40.00%;当三者初始浓度升高,催化剂N/Ti-3:1-470对它们的消除率有所下降,但仍高于Degussa P25和课题组曾报道的Sm-0.43-550催化剂的活性。实验证明催化剂N/Ti-3:1-470的催化活性高、应用范围广,性能稳定、寿命长,且其制备原料价格低廉,制备简单,有很好的应用前景。(2)以硅钼杂多酸为母体酸,DMF为有机配体,合成了一个具有Keggin型骨架的有机-无机混配物(C2H8N)4SiMo12O40(1)单晶,并解析了其晶体结构。以甲醇为模拟污染物测试了配合物1在气相条件下催化消除甲醇的能力。在流动体系内,当体系流速为4.51mL·min-1,配合物1的用量为0.2g,甲醇的初始浓度为5.37g·m-3时配合物1对甲醇的消除率与反应温度之间呈线性关系。其消除率从室温的42.00%逐渐增加到150°C的76.00%。当反应温度为150°C时,配合物1对甲醇的消除率达到最大,继续升温,其消除率基本保持不变。与母体Keggin型硅钼杂多酸相比,配合物1催化活性有很大的提高,且稳定性也大大增强。(3)以硅钨杂多酸为母体酸,2,3-吡啶二羧酸为有机配体,硝酸钴为过渡金属离子,合成了一个新的具有Keggin型骨架的有机-无机混配配合物(H3O)4[(CoC14H12N2O10)1.5(SiW12O40)]·2H2O(2),得到单晶,解析了其晶体结构。配合物2属于三方晶系,P-3c1空间群,晶胞参数为:a=20.363(3), b=20.363(3), c=27.685(5),=90°,=90°,=120°, V=9942(3)3, Z=4, R1(F)=0.0579, R2(F2)=0.1645. Goof(S)=1.083。并在流动体系中以甲醇为模拟污染物测试了其催化消除气相甲醇的能力。反应温度在120°C~180°C范围内,配合物2具有较高的催化活性:当体系流速为10mL·min-1,甲醇初始浓度约为2.76g·m-3,配合物2用量为0.2g,反应温度为140°C时,配合物2对甲醇的消除率达到最大值82.6%。与母体Keggin型硅钼杂多酸相比,配合物2的催化活性和稳定性都有显著提高。另外,色谱中并没有出现新的物质峰,这说明配合物2具有较强的氧化还原性,在没有负载的情况下将甲醇彻底矿化为CO2和H2O,该项工作为进一步的负载、活化提供了一定的理论依据。该项工作既丰富了化学物种,为化学物质库添了新成员,又为消除有机污染物提供了新催化材料。