铌酸钠钾基无铅压电陶瓷的制备与性能研究摘要
本文采用溶胶-凝胶法制备了(Na0.474K0.474Li0.052)Nb0.948Sb0.052O3(简称0.948KNN-0.052LS或KNN-LS)粉体并烧结成瓷,并研究微调K、Na的过剩量以及Cu、Zn复合烧结助剂的掺量对KNN-LS无铅压电陶瓷结构性能规律的影响。研究采用溶胶-凝胶法制备KNN-LS前驱体溶胶时的最佳PH,最合适络合剂及草酸、乙二醇、聚乙二醇的最佳用量比,发现草酸比柠檬酸在络合Sb离子时更有优势,调节PH介于2.5-3.0,聚乙二醇加入量为1wt%时,草酸与铌的摩尔比为3:1,草酸与乙二醇的摩尔量比为1:2时,陶瓷样品各项性能最佳。在此基础上采用溶胶-凝胶法制备了KNN-LS压电陶瓷,确定其最佳烧结温度为1030℃。并添加过量K、 Na元素于KNNLS压电陶瓷,即制备(Na0.474K0.474Li0.052)Nb0.948Sb0.052O3-xNa2CO3,(Na0.474K0.474Li0.052)Nb0.948Sb0.052O3-yK2CO3(简称KNNLS-xNa2CO3、KNNLS-yK2CO3),研究过量K、Na的添加对其压电(压电应变常数d33和机电耦合系数Kp等)和介电性能(介电常数和介电损耗等)的影响规律,并确定最佳过剩量。随着Na过剩量的增多,KNNLS陶瓷的XRD衍射峰强度出现先增强后减弱的现象,其相结构出现从四方相向正交相转变的结构特点,且压电常数d33、介电常数εr均呈现先增大后减小的趋势,介电损耗先减小后增大;当Na的过剩量为2mol%时衍射峰最尖锐,其压电常数d33达到最大98.1pC/N,εr达到最大609(f=1KHz),tanδ达到最小0.0715(f=1KHz)。.随着K过剩量的增加,没有明显的相转变结构特征,其压电常数d33、介电常数εr呈现先增大后减小的趋势,介电损耗呈现先减小后增大的趋势;当K的过剩量为1mol%时衍射峰最尖锐,其d33达到最大95.5pC/N,εr为最大613(f=1KHz),tanδ为最小0.1193(f=1KHz)。这说明过量Na、K的掺入补偿了其挥发,一定程度上改善了材料的性能。添加少量Cu、Zn复合助烧剂后,KNNLS-0.02Na2CO3从单一相钙钛矿结构发展成有第二相的K4CuNb8O22结构,随着Cu、Zn的添加量的增加,其XRD图谱的衍射峰位置向小角度偏移,说明其晶面间距增大。同时SEM照片显示其晶粒尺寸逐渐趋于均匀,大小一致,且晶粒尺寸逐渐增大。在烧结温度为850℃、Cu、Zn添加量分别达到0.6mol%和0.5mol%时,陶瓷试样压电常数达到最大140pC/N,同时试样密度此时达到最大。采用正交试验分析Cu、Zn复掺的KNNLS-0.02Na2CO3无铅压电陶瓷的各项性能,其d33、εr、tanδ最优方案的因素水平均为A3B3C2,对应D9组试样的因素水平,即在烧结温度为850℃、Cu、Zn添加量分别达到0.6mol%和0.5mol%时,Cu、Zn复掺的KNNLS-0.02Na2CO3无铅压电陶瓷的各项性能达到最优。从压电和介电性能两方面综合平衡考察,选择D9号试样作为最优实验方案。
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