几种典型AB2O6陶瓷材料的高压结构与物性研究摘要
ANb2O6和ATa2O6(其中A=Mg、Zn和Mn)型化合物是近几年迅速发展起来的一类微波介质陶瓷材料,在移动通信领域具有广阔的应用前景。其优异的微波介电性能取决于由氧八面体组成的独特的晶体结构。本论文利用原位高压拉曼散射与同步辐射X射线衍射实验方法,系统研究了AB2O6(A=Mg、Zn、Mn,B=Nb、Ta)型化合物的晶体结构、晶格振动随压力的变化规律。通过对不同化合物中氧八面体在高压下的畸变引起的晶体结构变化进行分析和研究,对由NbO6和TaO6八面体组成的AB2O6型化合物的相变机制进行了探索,同时也为寻找具有更优异性能的介电材料提供指导。得到了以下创新性结果:对MgNb2O6的高压拉曼散射和高压同步辐射X射线衍射研究表明,MgNb2O6在10.3GPa发生结构相变,相变过程中发生了拉曼振动模式软化的现象,同时NbO6八面体单元的扭曲度降低,介电性能在高压下受到抑制。通过拉曼振动模式的理论计算,获得了不同拉曼振动模式的格林耐森参数,分析了不同振动模式受压力的影响程度。拟合得到了相变前MgNb2O6的Birch-Murnaghan状态方程,常压体模量B0及B0’分别为187.12GPa和4。对ZnNb2O6的高压拉曼散射和高压同步辐射X射线衍射研究表明,ZnNb2O6与MgNb2O6的相变类似,在9.7GPa开始发生结构相变,有两个振动模式发生软化,NbO6八面体单元在相变中扭曲度降低,介电性能在高压下受到抑制。对拉曼振动模式进行的理论计算,得出了不同拉曼振动模式的格林耐森参数,分析了不同振动模式受压力的影响程度。通过拟合X射线衍射数据,获得了相变前ZnNb2O6的Birch-Murnaghan状态方程,常压体模量B0及B0’分别为123.28GPa和4。对MnNb2O6的高压拉曼散射和高压同步辐射X射线衍射研究表明,MnNb2O6在12.3GPa发生结构相变,并伴随有拉曼振动模式的软化。通过拉曼振动模式的理论计算,获得了不同拉曼振动模式的格林耐森参数,分析了不同振动模式受压力的影响程度。通过对X射线衍射数据的分析,发现MnNb2O6的高压新相有压致非晶化趋势,并拟合得到了MnNb2O6低压相的Birch-Murnaghan状态方程,常压体模量B0及B0’分别为154.35GPa和4.1。对ZnTa2O6的高压拉曼散射和高压同步辐射X射线衍射研究表明,ZnTa2O6在11.8GPa时发生了结构相变。对ZnTa2O6的拉曼振动模式进行了指认,并通过不同拉曼振动模式随着压力的变化关系计算得到格林耐森参数,分析了不同振动模式受压力的影响程度。通过对X射线衍射数据的分析,获得了相变前ZnTa2O6的Birch-Murnaghan状态方程,常压体模量B0及B0’分别为262.26GPa和4.0。对MgTa2O6的高压拉曼散射和高压同步辐射X射线衍射研究表明,MgTa2O6在12.5GPa和20GPa附近发生了两次结构相变,对MgTa2O6的振动模式进行了指认,发现第一次结构相变伴随有晶格振动模式的软化;在第二次结构相变时,边共享连接的双Ta2O10单元发生了扭曲。
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