基于碳纳米管的复合材料制备及其性能研究

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摘要
碳纳米管由于其特殊的中空管状结构和优良的导电性,被广泛用作催化剂载体,碳纳米管负载的催化剂可以通过大幅度提高活性组分的比表面积来提高其催化性能。本文基于多壁碳纳米管(MWCNTs)制备了Pt/MWCNTs和TiO2/MWCNTs两种复合材料,并将其分别其应用于染料敏化太阳能电池(DSSCs)的对电极和光催化降解亚甲基蓝(MB),主要研究内容如下: 1)分别用硼氢化钠还原法、乙二醇还原法和高温还原法制得了Pt/MWCNTs复合材料。通过TEM、XRD、TGA以及XPS对制得的Pt/MWCNTs复合材料进行了表征。结果表明:乙二醇还原法所得复合材料中的纳米Pt颗粒平均粒径较小,在MWCNTs表面分散性较好,零价Pt含量较高;乙二醇还原法和高温还原法所得复合材料中Pt的负载量相近,远高于硼氢化钠还原法所得复合材料中Pt负载量。 2)利用IV、CV、EIS、Tafel等研究了MWCNTs和Pt/MWCNTs制得的对电极和组装后电池的性能。结果发现:乙二醇还原法获得的Pt/MWCNTs电极用于电池光电性能较佳,光电转化效率为2.71%,与同条件下Pt电极的2.82%相近。这主要是因为:一方面,乙二醇还原法所得Pt/MWCNTs中零价Pt的含量较高,而零价Pt的催化活性高于其他价态Pt;另一方面,Pt较好地分布在MWCNTs表面可充分利用Pt的高催化活性和MWCNTs的高比表面积。CV和EIS表明与其他两种方法相比,乙二醇还原法获得的Pt/MWCNTs电极有着较正的还原电位和较小的电荷传输阻力,Tafel曲线分析进一步证实了CV和EIS所得结论,这些都为该法所得Pt/MWCNTs对电极组装成电池获得相对较高的光电转化效率提供了合理的解释。 3)采用水热法制得不同MWCNTs含量的TiO2/MWCNTs复合材料。通过FTIR、Raman、TEM、XRD以及DSR对制得的复合材料进行了表征。结果表明:复合材料中TiO2为锐钛矿晶型,MWCNTs的加入可以减小TiO2的粒径;当MWCNTs含量为5%时,复合材料中TiO2在MWCNTs表面分布最为均匀;FTIR、Raman和XPS测试证实了TiO2与MWCNTs之间不是简单地机械混合在一起,而是通过Ti-O-C和Ti-O-C=O等化学键紧密结合在一起;DSR表明MWCNTs的引入可以使TiO2吸收带发生红移,从而提高其在可见光区吸光能力。 4)分别在紫外和模拟太阳光照下研究不同TiO2/MWCNTs复合材料对MB的光催化降解性能。研究发现:两种光照条件下,适量的MWCNTs掺杂均有利于提高TiO2对MB的降解效率,其中TiO2/MWCNTs中MWCNTs含量为5%时降解效果较佳,这主要是因为适量的MWCNTs的加入可以在增强TiO2对光的吸收能力的同时为降解过程中光生电子提供传输通道。I-t和EIS测试从机理上证实了适量的MWCNTs添加到TiO2中有利于提高光生空穴-电子对的分离速率。

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