低浓度煤层气中CH4和N2的分子尺寸相近难以分离,而吸附分离法是最有效的CH4/N2分离方法之一,其中吸附剂的选择是关键。斜发沸石(CP)由于其本身具有独特且丰富的孔道结构,允许小分子(N2)快速通过,但是妨碍较大分子(CH4)的扩散,表明斜发沸石是一种潜在的CH4/N2分离吸附剂。但是,沸石的吸附分离性能很大程度上受到其本身结构形貌的影响。对此许多研究者通过调节初始凝胶组成、晶化条件、合成方法以及引入各类添加剂等手段来调控沸石的结构及形貌。本文的旨在于寻找一种可以有效调控斜发沸石形貌结构的方法,并初步考察其对CH4/N2吸附分离性能的影响。研究内容和主要结论如下: (1)添加不同碳链长度及不同添加量的醇溶剂,在150℃晶化条件下采用晶种法水热合成出一系列不同形貌的斜发沸石。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)和小角X射线散射(SAXS)等多种表征手段探究醇溶剂对斜发沸石结构及形貌的影响。结果表明,添加不同碳链长度醇溶剂所合成的斜发沸石表现出球型、柱状和花状等多种形貌,且不同形貌的沸石均为层状结构。其中,呈现花状形貌的斜发沸石片层厚度随着所添加醇溶剂的碳链长度或添加量的增加而减小。此外,通过固体硅核磁(29Si-NMR)计算发现醇溶剂的加入降低了骨架硅铝比。 (2)采用阿伦尼乌斯方程计算得出动力学曲线诱导期(En)和生长期的活化能(Eg),得出不同醇溶剂在斜发沸石合成过程中的作用机制。结果表明,在合成过程中诱导期的En值大于生长期的Eg值,说明成核是斜发沸石晶化过程的关键步骤。通过对比添加不同醇溶剂合成斜发沸石的晶化过程,发现醇溶剂的加入起到了一定促进成核和生长的作用。对于诱导期,促进作用随着所加醇溶剂碳链长度的延长而减弱,而对于生长阶段,这种作用不仅会被减弱甚至变为抑制。 (3)对添加不同醇溶剂合成的斜发沸石样品进行Sr2+和Cs+交换,并初步探究交换前后样品的CH4/N2吸附分离性能。结果表明,添加正辛醇合成的样品表现出的CH4/N2分离性能最优。在0℃下,相较于无添加醇溶剂合成的斜发沸石,添加正辛醇合成样品的CH4/N2分离系数为5.58,表现出较好的CH4/N2分离性能,说明该样品为较低温度下良好的CH4/N2分离剂。添加正辛醇合成的样品经过Cs+交换后,在25℃下的分离系数为3.61,说明该样品经Cs+交换后在常温下具有较好的CH4/N2分离性能。此外,在Sr2+交换后,添加正辛醇的样品在0和25℃下的CH4/N2分离系数分别为0.35和0.28,这意味着样品转变为N2选择性,仍然具有较好的分离性能。