煤层气作为资源丰富的清洁能源,一直以来备受人们关注,其燃烧热值高于通用煤1-4倍,与天然气相当。在煤炭开采的过程中,尤其是低浓度煤层气,一般被直接排放到空气中,这样会造成资源浪费和温室效应,而且遇到明火,容易发生瓦斯爆炸。本论文研究如何有效利用低浓度煤层气。其中,甲烷部分氧化反应(POM)使用设备小、耗能少、反应可以在常压下进行,生成物的H₂/CO比值有利于费托合成及下游产物的生成。非贵金属催化剂(Ni)具有优异的催化性能、广泛的可用性和低成本,但其在高温环境中很容易发生积碳和烧结,进而导致催化剂的失活。目前为止,针对贵金属催化剂催化甲烷部分氧化反应的研究正在进行中,贵金属具有良好的催化性能和抗积碳性能。但由于其价格高昂,研究重点就落在如何提高贵金属的利用率和稳定性。对于目前的研究现状,本文通过水热合成法将贵金属Pt封装于分子筛内部,进而引入碱性离子来提高金属的原子利用率。实验制备了Pt@S-1、Pt@ZSM-5、Na-Pt@S-1和Na-Pt@ZSM-5四种催化剂,并将其应用于POM反应测试,本文使用了TEM、XRD、FT-IR、XPS及CO-TOR-MS等表征手段对催化剂进行分析,探究了碱性离子对催化剂及催化活性的影响,研究内容如下:(1)通过水热合成法合成Pt@S-1、Pt@ZSM-5两类催化剂,分别在两类催化剂中掺杂一定量的Na⁺,通过引入碱性离子来调控催化剂包覆金属颗粒的大小并观察催化剂的POM反应催化效果。通过一系列表征和测试可知:1)在不同载体中引入碱性离子,都会抑制负载金属颗粒的团聚;2)Pt@S-1与Na-Pt@S-1催化剂都表现出较为稳定的催化性能,Na-Pt@S-1的催化效果相对更高;Pt@ZSM-5催化剂在短时间内出现失活现象,而Na-Pt@ZSM-5催化剂表现出高且稳定的催化性能;3)TG和CO-TPR测试表明,对于S-1来说,碱性离子并没有促进Pt与周围的羟基结合形成稳定的活性物种,催化剂在反应后出现明显的烧结;分子筛中引入Al原子,使催化剂中存在大量的羟基与酸性位点,催化剂在短时间内积碳失活。此时引入碱性离子,促进了铂与沸石内部羟基的结合形成稳定的活性物种,进一步提高了铂物种的稳定性和分散性。(2)在前部分实验的基础上,探究不同含量的Na⁺对催化剂分散性及稳定性的影响。制备了一系列催化剂x wt.%Na@ZSM-5(x=0,0.5,1,3,5),通过对其进行POM测试及表征证明,碱性离子的存在促进了铂与沸石内部羟基的结合,进一步提高了铂物种的稳定性和分散性。催化剂内引入适量的Na⁺可以激活Pt物种,使Pt结合载体内部的羟基形成Pt-O_x(OH)_yNa物种,过多或者过少的碱性离子都会导致催化效果和封装效果变差。实验结果还表明,部分氧化的Pt-O_x(OH)_yNa是POM反应的活性物种,引入适量碱性离子提高了催化剂内部活性物种的含量,改善了催化剂的催化效果,抑制催化剂的烧结。